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鎂金屬電池是鋰離子電池之外有希望的候選者；然而，由于溶劑在鎂表面的電還原作用而形成的鈍化界面層通常會導致可逆鎂化學的超高過電位。

上海交通大學楊曉偉等受埃級選擇性滲透金屬有機骨架(MOF)優(yōu)異分離效果的啟發(fā)，采用電沉積方法直接在Mg表面構建了大面積、無缺陷的MOF膜，以作為人工SEI膜。

圖1 MOF基SEI膜的作用

在此過程中，配體的電化學去質子化可以促進晶間空隙的自愈直至形成無縫膜，從而消除電解液的非選擇性晶間擴散，實現(xiàn)選擇性Mg²⁺傳輸，并同時精確地將溶劑分子與MOF通道分離。進一步將離子液體引入MOF微孔中，以加強Mg²⁺通過該MOF膜的擴散。

圖2 MOF/Mg的離子和電子導電性

結合MOF膜的高電子電阻，MOF/Mg電極顯示出較高的R_E/R_I（50.2），以抑制表面寄生反應。

相反，伴隨Mg²⁺沉積的無限溶劑還原將導致Mg-鈍化物種共生沉積層。通過該層的電子交叉將導致溶劑/Mg²⁺直接還原，而無需相間轉移過程，從而導致比沉積（-0.67 V）更高的剝離過電位（1.54 V）。在MOF膜的保護下，溶劑分子的不可控晶間滲透和隨后的分解被有效抑制，從而為Mg負極提供穩(wěn)定的界面。

因此，改性Mg負極在傳統(tǒng)Mg(TFSI)₂-DME電解液中可獲得較低的剝離過電位（0.27V）。這項工作的研究為調節(jié)MOF基SEI的離子傳輸途徑提供了一種新的策略，這將廣泛適用于其他儲能系統(tǒng)。

圖3 對稱電池性能

Defect-Free Metal-Organic Framework Membrane for Precise Ion/Solvent Separation toward Highly Stable Magnesium Metal Anode. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108114

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上海交大楊曉偉AM：無缺陷MOF膜實現(xiàn)高穩(wěn)定鎂金屬負極

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