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鋰硫(Li-S)電池因其高達2600 Wh kg^-1的優(yōu)異理論能量密度而被視為下一代儲能裝置。正極多硫化物電催化劑已被廣泛研究以促進緩慢的硫氧化還原動力學并實現(xiàn)高性能Li-S電池。探索電催化劑的表面結構對于理解多硫化物電催化機理和合理設計先進的電催化劑具有重要意義。

清華大學張強等首次發(fā)現(xiàn)了Li-S電池中二硫化物電催化劑（例如MoS₂、FeS₂、CoS₂、NiS₂和WS₂）的表面凝膠化。

清華張強Angew：首次發(fā)現(xiàn)鋰硫電池中二硫化物電催化劑的表面凝膠化

圖1 MoS₂的凝膠化

具體而言，凝膠層將同時覆蓋二硫化物電催化劑并在循環(huán)過程中改變表面結構。根據(jù)實驗和理論結果，二硫化物的路易斯酸位點會觸發(fā)1,3-二氧戊環(huán)(DOL)溶劑的開環(huán)陽離子聚合，從而生成了表面凝膠層。不幸的是，表面凝膠層將覆蓋二硫化物電催化劑的活性位點，并進一步阻礙其促進硫氧化還原動力學的電催化活性。

圖2 使用TEA抑制競爭反應

為解決上述問題，作者將路易斯堿三乙胺(TEA)作為競爭性抑制劑引入到Li-S電池中以抑制表面凝膠化。具體而言，TEA分子與DOL競爭吸附在二硫化物的路易斯酸位點上，以防止隨后的膠凝過程。

因此，具有二硫化物電催化劑和TEA抑制劑的Li-S電池表現(xiàn)出更長的循環(huán)壽命（在3.0 C下穩(wěn)定循環(huán)250次）、改善的倍率性能（4.0 C），并且使用高硫負載將放電容量提高了最多4倍。這項工作不僅為多硫化物電催化劑的表面結構提供了新的見解和對Li-S電池表面結構調控的系統(tǒng)研究，而且為其他能源相關系統(tǒng)中先進電催化劑的合理設計原則提供了啟示。

圖3 采用TEA和二硫化物電催化劑的Li-S電池性能

Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium?Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114671

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