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麥立強(qiáng)/Edward H. Sargent/李雄/榮耀光，今日Nature Energy！

成果簡(jiǎn)介

三維（3D）鈣鈦礦活性層的二維（2D）和準(zhǔn)二維修飾在提高鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的性能方面發(fā)揮著極其重要的作用。然而，表面2D和體相3D鈣鈦礦之間的離子擴(kuò)散導(dǎo)致3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)的降解，從而限制了PSCs的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

在此，華中科技大學(xué)李雄教授和榮耀光副教授，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent教授，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等人在3D鈣鈦礦層的頂部加入交聯(lián)聚合物（CLP），然后通過蒸汽輔助兩步工藝沉積2D鈣鈦礦層，形成3D/CLP/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

光致發(fā)光光譜和厚度剖面元素分析表明，CLP通過抑制陽離子（4F-PEA⁺）在2D和3D鈣鈦礦之間的擴(kuò)散來穩(wěn)定異質(zhì)結(jié)構(gòu)。對(duì)于基于碳電極的器件，報(bào)道了效率為21.2%的小面積器件和效率為19.6%的微型模塊。在最大功率點(diǎn)跟蹤和高溫單日照照明下，器件在運(yùn)行4390小時(shí)后仍能保持90%的初始性能。

相關(guān)論文以“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”為題發(fā)表在Nature Energy。

研究背景

研究表明，有機(jī)-無機(jī)混合鈣鈦礦太陽能電池最近經(jīng)歷了認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率（PCEs）的快速上升。同時(shí)，許多最好的鈣鈦礦太陽能電池均采用二維（2D）或準(zhǔn)二維修飾的3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提供缺陷鈍化和有利的帶對(duì)準(zhǔn)，從而可以提高開路電壓（VOC）和填充因子（FF）。

這些 3D/2D 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)通常是通過在3D鈣鈦礦上旋涂有機(jī)陽離子鹽溶液，并在表面上原位形成薄的低維鈣鈦礦（例如2D和準(zhǔn)2D）來制備的。已知表面2D和體相3D 鈣鈦礦之間的離子擴(kuò)散在偏置、照明和熱量下能夠降解3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

因此，這些高效PSC在室溫下的長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性被限制為小于2000小時(shí)，在最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤和連續(xù)照明和高溫（≥60 °C）下為~500 小時(shí)。

對(duì)于鈣鈦礦吸收層內(nèi)的離子擴(kuò)散，通過鹵化物成分調(diào)整尋求緩解策略。然而，抑制3D和2D鈣鈦礦之間的離子擴(kuò)散并穩(wěn)定3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)仍然是一個(gè)持續(xù)的挑戰(zhàn)。

內(nèi)容詳解

為了構(gòu)建穩(wěn)定的3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，作者建議在3D和2D鈣鈦礦層之間引入中間夾層。其原因在于：中間層需要有效抑制離子擴(kuò)散，同時(shí)不妨礙3D和2D鈣鈦礦層之間的電荷傳輸。對(duì)于夾層和二維鈣鈦礦層的沉積，需要在不降解或損壞下層的情況下操作技術(shù)和工藝。

圖1.?3D/CLP/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備和CLP的選擇

同時(shí)，將小分子與常規(guī)聚合物作為夾層進(jìn)行比較，作者發(fā)現(xiàn)高度交聯(lián)聚合物（CLP）在抑制離子擴(kuò)散和穩(wěn)定3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)方面更有效。

本文選擇了在中等條件下（≤100°C）下通過乙二醇二甲基丙烯酸酯（EDMA）和多面體低聚倍半硅氧烷（POSS）自聚合制備的聚合物，并且不會(huì)降解3D鈣鈦礦的溶液中聚合物層。為簡(jiǎn)單起見，CLP在下面代表基于POSS-EDMA的聚合物。

同時(shí)，作者開發(fā)了一種氣相輔助兩步沉積工藝，在3D鈣鈦礦/CLP雙層上形成2D鈣鈦礦層，防止了2D鈣鈦礦沉積過程中底層3D鈣鈦礦的破壞。

圖2.?CLP對(duì)鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定作用

圖3. 電荷載流子動(dòng)力學(xué)和器件性能

作者使用3D/CLP/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)制備了基于碳電極的PSC，效率為21.2%（面積為0.16 cm²），并展示了基于碳電極的PSM，其認(rèn)證效率為18.2%（面積為17.1cm²）。該電池在單日光照下和60℃下達(dá)到4390小時(shí)的T90（器件效率降低到初始值的90%），與基于傳統(tǒng)3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池相比，顯示出優(yōu)越的穩(wěn)定性。

圖4. 長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試

總之，本文通過引入高度交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò)聚合物，成功地抑制了表面2D和體相3D鈣鈦礦之間的離子擴(kuò)散，構(gòu)建了高度穩(wěn)定的3D/CLP/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，并與碳電極結(jié)合，制備了效率為21.2%的PSC和效率為19.6%的mini-PSM（認(rèn)證穩(wěn)定效率為18.2%），在跟蹤和單日照耀下連續(xù)運(yùn)行4390小時(shí)后，該設(shè)備仍保持其初始性能的90%。

Luo, L., Zeng, H., Wang, Z. et al. Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01205-y

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/315c288cb9/

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