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安大鹿可ACS Nano:氧化還原催化實(shí)現(xiàn)高能柔性固態(tài)鋅-硫電池

安大鹿可ACS Nano:氧化還原催化實(shí)現(xiàn)高能柔性固態(tài)鋅-硫電池
在水系鋅離子電池中,嵌入化學(xué)通常會(huì)挫敗實(shí)現(xiàn)高能量密度的嘗試。釋放鋅-硫氧化還原化學(xué)的全部潛力需要調(diào)控動(dòng)力學(xué)響應(yīng)和正極組成之間的反饋。還應(yīng)同時(shí)跟蹤電池退化機(jī)制。
安徽大學(xué)鹿可等設(shè)計(jì)了一種高能Zn-S系統(tǒng),其中通過在硫納米顆粒內(nèi)原位界面聚合Fe(CN)64–摻雜的聚苯胺來制造高容量正極。
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圖1 材料合成和氧化還原催化促進(jìn)硫可逆轉(zhuǎn)化的示意圖
與硫相比,F(xiàn)eII/III(CN)64/3–氧化還原介質(zhì)表現(xiàn)出明顯更快的陽(yáng)離子(脫)嵌動(dòng)力學(xué)。較高的正極電位(FeII(CN)64–/FeIII(CN)63– ~ 0.8 V vs S/S2– ~ 0.4 V)在電池放電過程中自發(fā)催化硫的完全還原(S8 + Zn2FeII(CN)6 ? ZnS + Zn1.5FeIII(CN)6,ΔG = -24.7 kJ mol-1)。
在反向充電過程中,開放的鐵氧化還原物質(zhì)為ZnS的活化提供了較低的能量勢(shì)壘,并且容易的Zn2+嵌入傳輸促進(jìn)了S和ZnS之間的高度可逆轉(zhuǎn)化。
安大鹿可ACS Nano:氧化還原催化實(shí)現(xiàn)高能柔性固態(tài)鋅-硫電池
圖2 可逆硫氧化還原轉(zhuǎn)化機(jī)理研究
因此,具有70 wt%硫含量的蛋黃-殼結(jié)構(gòu)正極可提供1205 mAh g-1的可逆容量,0.58 V 的平坦平臺(tái)電壓,200次循環(huán)中的低平均衰減率(0.23%/循環(huán)),以及720 Wh kgsulfur-1的能量密度。
此外,一系列非原位研究揭示了Zn-S電池的退化本質(zhì):非活性ZnS納米晶體的聚集,而不是Zn負(fù)極的耗盡。令人印象深刻的是,采用復(fù)合正極組裝的柔性固態(tài)鋅電池實(shí)現(xiàn)了375 Wh kgsulfur-1的能量密度。這項(xiàng)工作提出的氧化還原電催化效應(yīng)為可調(diào)Zn–S化學(xué)提供了可靠的見解。
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圖3 柔性固態(tài)Zn-S電池的性能
Redox Catalysis Promoted Activation of Sulfur Redox Chemistry for Energy-Dense Flexible Solid-State Zn–S Battery. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08645

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