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隨著電動汽車(EVs)的普及，人們廣泛研究了富鎳層狀正極以提高其容量。使用由具有濃度梯度(CSG)的外殼封裝的富鎳核是唯一能夠利用富鎳正極潛在容量的策略。

韓國漢陽大學(xué)Chong S. Yoon、Yang-Kook Sun等證明采用平均組成為Li[Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05]O₂和0.5 mol% Sb的CSG正極摻雜可顯著提高其循環(huán)穩(wěn)定性。

濃度梯度正極的主要特征是其徑向取向的棒狀初級粒子和成分分配。在這項研究中，作者證明了這種有效抑制微裂紋形成的微觀結(jié)構(gòu)可以通過高價離子摻雜在接近100°C的寬鋰化溫度范圍內(nèi)保持，從而在大規(guī)模生產(chǎn)中獲得競爭優(yōu)勢。

高價原子（如Sb、Nb和Mo）通過在顆粒邊界處分離阻止初級顆粒的粗化，從而保持微觀結(jié)構(gòu)，直到正極通過減少陽離子混合獲得最佳晶體結(jié)構(gòu)。除了阻礙顆粒邊界擴散外，顆粒內(nèi)的此類離子還阻礙了TM離子的整體遷移，即使在較高的鋰化溫度下也能保持濃度梯度分布。

圖1 0.5 C和2.7?4.3 V下的循環(huán)性能

因此，高價離子摻雜顯著提高了梯度正極的循環(huán)穩(wěn)定性，例如，770°C下進行鋰化處理的Sb-CSG90正極在100次循環(huán)后保持其初始容量的95.1%，而隨著鋰化溫度的升高，CSG90正極的容量保持率急劇下降。

此外，通過Sb摻雜穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面將全電池的循環(huán)壽命延長至2500次循環(huán)。梯度正極的高價離子摻雜是開發(fā)具有增強微結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性的下一代正極材料的有前途的策略。

圖2 不同正極在720-770°C下鋰化的中心和表面之間的Ni濃度差異

High-Energy Cathodes via Precision Microstructure Tailoring for Next-Generation Electric Vehicles. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02281

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ACS Energy Lett.：為下一代電動汽車定制高能正極

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