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中南鄭俊超AFM：表面改性實(shí)現(xiàn)卓越長循環(huán)性能的4.6 V單晶富鎳正極

提高層狀過渡金屬氧化物正極（NCM）中的鎳含量同時(shí)降低鈷含量是提高商用鋰離子電池的能量密度和成本競爭力的可行策略。然而，由于不可逆的界面相變和不可避免的裂紋形成，NCM正極的實(shí)際長循環(huán)遭受嚴(yán)重的容量衰減。

在此，中南大學(xué)鄭俊超教授等人采用原位改性策略通過互連單晶層狀 LiNi_0.6Co_0.1Mn_0.3O₂ (SC-NCM) 顆粒形成均勻且共形的鈉離子超導(dǎo)體（NASION）型Li_1.8Sc_0.8Ti_1.2(PO₄)₃ (LSTP)保護(hù)層。

LSTP表面改性有助于在正極和電解液之間構(gòu)建堅(jiān)固的正極-電解液間相（CEI）薄膜以防止對SC-NCM的腐蝕，力學(xué)穩(wěn)定性可以改善惡劣條件下長循環(huán)引起的晶間裂紋。此外，LSTP導(dǎo)電改性層促進(jìn)了正極顆粒之間的鋰離子傳輸，有效提高了倍率性能。

圖1. SC-NCM@LSTP-1%的合成、形態(tài)和元素分布示意圖

因此，LSTP修飾的SC-NCM在5 C的高放電倍率下具有144.3 mAh g^-1的高可逆容量，即使在4.6 V的超高充電電壓下運(yùn)行500次循環(huán)后仍保持90.27% 的容量保持率。

此外，在軟包全電池中，石墨/LSTP改性的SC-NCM面積容量為5.44 mAh cm^-2，在1700次循環(huán)后仍保持89.6%的容量保持率。這項(xiàng)工作的主要發(fā)現(xiàn)突出了單晶富鎳NCM在高電壓運(yùn)行（> 4.3 V）和實(shí)際面積容量負(fù)載（> 2.5 mAh cm^-2）下的高能量密度和優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性的發(fā)展。

圖2. 軟包全電池在25 °C下的電化學(xué)表征

Surface Modification Engineering Enabling 4.6 V Single-Crystalline Ni-Rich Cathode with Superior Long-Term Cyclability, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109421

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