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華科王成亮&南大馬晶EES：N/S共螯合促進(jìn)π-d共軛配位聚合物中的鈉存儲(chǔ)

新興的π-d共軛配位聚合物 (CCPs) 在過去幾年中因各種應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。然而到目前為止，幾乎所有報(bào)道的CCPs都是基于單一種類的螯合原子（例如N、S、O和Se），只有少數(shù)工作關(guān)注雜螯合原子的共存。

圖1. N和S作為共軛配位聚合物中的共螯合原子的分子設(shè)計(jì)

在此，華中科技大學(xué)王成亮教授、南京大學(xué)馬晶教授等人首次報(bào)道了兩種用于鈉離子電池（SIB）的Ni基CCP: Ni-DTA（DTA: 二硫代草酰胺）和Ni-DABDT（DABDT: 2,5 二氨基-1,4-苯二硫醇），其中N和S作為共螯合原子。

與僅以N或S作為螯合原子的對應(yīng)物相比，N和S的共存導(dǎo)致CCP具有高導(dǎo)電性、高容量、優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。具體而言，Ni-DTA在 0.2 A g^-1時(shí)的容量為492 mAh g^-1，對應(yīng)于每個(gè)重復(fù)單元的三電子轉(zhuǎn)移；而Ni-DABDT電極在0.2 A g^-1時(shí)提供517 mAh g^-1的容量，這是指每單位近四個(gè)電子的轉(zhuǎn)移。

圖2. Ni-DTA和Ni-DABDT的共振結(jié)構(gòu)及其電荷存儲(chǔ)機(jī)制

此外，Ni-DTA電極在2 A g^-1時(shí)具有容量保持率為83%的優(yōu)異倍率性能，即使經(jīng)過800次循環(huán)后容量仍保持在382 mAh g^-1，容量保持率為93.2%。同樣，Ni-DABDT電極在2 A g^-1時(shí)的容量為374 mAh g^-1，2000次循環(huán)后仍達(dá)到310 mAh g^-1，容量保持率為82.9%。

作者還開發(fā)了一種定量分析電子轉(zhuǎn)移數(shù)的滴定方法，結(jié)合容量、理論計(jì)算和表征，清晰地揭示了它們不同的電荷存儲(chǔ)機(jī)制。這些結(jié)果加深了對CCP的理解，并將刺激對具有雜螯合原子的CCP用于高性能SIB和其他各種應(yīng)用的進(jìn)一步研究。

圖3. Ni-DABDT的電化學(xué)性能

Hetero-chelation boosting sodium storage in π-d conjugated coordination polymers, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02414K

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/1d65caa157/

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