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華南理工李映偉/房瑞琪AM: 3D有序大孔碳骨架負(fù)載CdS用于高效光催化CO2還原

華南理工李映偉/房瑞琪AM: 3D有序大孔碳骨架負(fù)載CdS用于高效光催化CO2還原
太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光催化CO2還原被認(rèn)為是能同時(shí)緩解能源危機(jī)和CO2污染的有前景的方法。然而,實(shí)現(xiàn)高效的光催化CO2還原,尤其是在沒有犧牲試劑或額外堿性添加劑的輔助下,仍然是一個(gè)有挑戰(zhàn)性問(wèn)題。
華南理工大學(xué)李映偉、房瑞琪等人報(bào)道了采用原位轉(zhuǎn)化法制備了3D有序大孔N摻雜碳(NC)負(fù)載的CdS量子點(diǎn)光催化劑(3DOM CdSQD/NC),用于光催化CO2RR。此外,為了進(jìn)一步提高光催化CO2的還原效率,還引入了胺氧化反應(yīng)來(lái)代替H2O氧化過(guò)程。
華南理工李映偉/房瑞琪AM: 3D有序大孔碳骨架負(fù)載CdS用于高效光催化CO2還原
除了通過(guò)光散射效應(yīng)增強(qiáng)光收集外,新型3DOM NC矩陣還可以作為骨架最大限度地暴露 CdS量子點(diǎn)的活性位點(diǎn),并作為有效的電子介體促進(jìn)光子生成的電子轉(zhuǎn)移。
此外,高度分散的CdS量子點(diǎn)能夠顯著促進(jìn)CO2和胺分子的吸附,并通過(guò)穩(wěn)定*COOH中間體來(lái)降低CO2的活化勢(shì)壘,從而直接導(dǎo)致催化劑的高活性。
華南理工李映偉/房瑞琪AM: 3D有序大孔碳骨架負(fù)載CdS用于高效光催化CO2還原
3DOM CdSQD/NC在光催化CO2RR和胺氧化方面表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性,在沒有任何犧牲劑和堿性添加劑的情況下,CO的生成率高達(dá)5210 μmol g-1 h-1。
此外,3DOM CdSQD/NC在450 nm處獲得了2.9%的表觀量子效率,比塊狀CdS 高約20倍。更重要的是,3DOM CdSQD/NC在稀釋的CO2氣氛中仍獲得優(yōu)異的光催化活性,CO析出率為1780 μmol g-1 h-1。
Ordered macroporous carbonous frameworks implanted with CdS quantum dots for efficient photocatalytic CO2 reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202102690

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