Ga、Pt和Ce摻雜的γ-Al₂O₃在PDH中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性，但由于該體系的復(fù)雜性，尚未清楚了解每種元素的催化作用。

韓國科學(xué)技術(shù)院Minkee Choi和忠南大學(xué)Hyeyoung Shin等報(bào)道了Ga、Pt和Ce 摻雜的γ-Al₂O₃在PDH中反應(yīng)機(jī)理和每種組分催化相互作用。

選擇性中毒、原位漫反射紅外傅立葉變換光譜和H₂-D₂交換實(shí)驗(yàn)清楚表明，Ga³⁺負(fù)責(zé)丙烷中 C-H鍵的異裂，而Pt⁰通過反向溢出促進(jìn)決速的H重組為H₂。

Ga³⁺和Pt⁰之間的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了高PDH活性和選擇性。重復(fù)PDH循環(huán)期間催化劑失活是由于Pt⁰的不可逆燒結(jié)從而降低H復(fù)合率。

最佳Ce(~2 wt%)摻雜選擇性地在γ-Al₂O₃表面產(chǎn)生原子分散的Ce³⁺位點(diǎn)，這通過增強(qiáng)金屬-載體相互作用抑制了Pt⁰的燒結(jié)。相比之下，過量的Ce導(dǎo)致離散CeO₂域的形成，其以對H 重組無活性的陽離子Pt²⁺物種的形式來穩(wěn)定Pt 。

因此，與不含Ce的催化劑相比，過量添加Ce導(dǎo)致催化活性和選擇性嚴(yán)重下降。通過原子分散的Ce³⁺實(shí)現(xiàn)獨(dú)特的Pt⁰穩(wěn)定性γ-Al₂O₃表面的位點(diǎn)可用于設(shè)計(jì)穩(wěn)定的催化劑，不僅可用于PDH，還可用于石化和煉油工業(yè)中的各種加氫處理(如芳構(gòu)化、加氫處理、加氫裂化等)。

Catalytic interplay of Ga, Pt, and Ce on the alumina surface enabling high activity, selectivity, and stability in propane dehydrogenation. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c0255