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郭楊龍等Appl. Catal. B.：Co3O4基催化劑上丙烷的氧化：闡明Zr摻雜劑的影響

揮發(fā)性有機化合物(VOCs)作為工業(yè)過程和運輸活動的主要排放物，會對環(huán)境和人類健康造成嚴重問題，過渡金屬氧化物作為用于VOC去除的高效催化劑引起了越來越多的關注。其中氧化鈷(Co₃O₄)是丙烷氧化中使用最廣泛的過渡金屬氧化物之一。

里昂大學Anne Giroir-Fendler和華東理工大學郭楊龍等人采用檸檬酸鹽溶膠-凝膠法制備了一系列Zr摻雜的Co₃O₄催化劑(x% Zr-Co₃O₄)，用于1000 ppm丙烷的催化氧化。

郭楊龍等Appl. Catal. B.：Co3O4基催化劑上丙烷的氧化：闡明Zr摻雜劑的影響

使用不同的技術來表征催化劑，證明Zr的加入對x% Zr-Co₃O₄催化劑的理化性質(zhì)和催化性能有顯著影響。Zr的引入扭曲了Co₃O₄結構并抑制了晶體生長，產(chǎn)生了更多的缺陷和更高的表面積。

因此，與未摻雜的Co₃O₄相比，x% Zr-Co₃O₄催化劑中存在更多的表面Co²⁺、表面氧空位和表面吸附氧物種，導致丙烷的氧化性能更好。

同時研究人員發(fā)現(xiàn)，催化活性和表面活性氧濃度之間存在著良好的相關性。在Zr摻雜的Co₃O₄催化劑中，1% Zr-Co₃O₄表現(xiàn)出最好的催化性能，丙烷氧化的T₉₀(241°C)比Co₃O₄低28°C，丙烷轉(zhuǎn)化率為90%，這是由于優(yōu)異的低溫還原性，最高的表面Co²⁺濃度和活性氧含量。

在氣流中沒有氧氣的情況下進行的丙烷反應測試表明低量的Zr對x% Zr-Co₃O₄催化劑的氧遷移率有促進作用。此外，1% Zr-Co₃O₄在循環(huán)和丙烷氧化的長期測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，因此是一種具有實際應用潛力的活性催化劑。

Total Oxidation of Propane over Co₃O₄-based Catalysts: Elucidating the Influence of Zr Dopant. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120606

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