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喬世璋/劉慶華/陳平Nature Energy：亞鐵氰化鎳作為高性能尿素氧化電催化劑

尿素通常存在于廢水中，但是可用于為燃料電池供電，并作為電解槽中水的替代氧化基質(zhì)。然而，對(duì)電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)（UOR）的機(jī)理認(rèn)識(shí)不足以及缺乏有效的催化劑阻礙了此類(lèi)應(yīng)用的發(fā)展。

近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華副研究員和安徽大學(xué)陳平副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在泡沫鎳（Ni）上負(fù)載的亞鐵氰化鎳（Ni₂Fe(CN)₆）催化劑可以驅(qū)動(dòng)尿素氧化反應(yīng)，對(duì)比傳統(tǒng)的Ni基催化劑，具有更高的活性和更好的穩(wěn)定性。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)和計(jì)算數(shù)據(jù)表明，尿素氧化反應(yīng)途徑不同于大多數(shù)其他Ni基催化劑，包括作為催化活性化合物的NiOOH衍生物。Ni₂Fe(CN)₆似乎能夠直接促進(jìn)兩階段反應(yīng)途徑，其中包括中間氨的生成（在Ni位點(diǎn)）及其分解為N₂（在Fe位點(diǎn)）。

由于具有更有利的熱/動(dòng)力學(xué)能量的不同速率決定步驟，Ni₂Fe(CN)₆在1.35 V的電位（等于0.98 V的過(guò)電位）下實(shí)現(xiàn)了100 mA cm^-2的陽(yáng)極電流密度。

對(duì)比常規(guī)析氧反應(yīng)（OER），Ni₂Fe(CN)₆上的高效UOR不僅在于所需能量較少，而且還能較低廢水中的尿素含量。該工作為開(kāi)發(fā)具有提高活性和穩(wěn)定性的UOR替代催化劑開(kāi)辟了一條新的途徑。

Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst. Nature Energy, 2021, DOI: 10.1038/s41560-021-00899-2.

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00899-2.

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