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ACS Catal.：分子質(zhì)子介體增強(qiáng)單層MoS2的電催化HER活性

過(guò)渡金屬二硫?qū)倩?TMD)中活性位點(diǎn)的配置和局部環(huán)境可以顯著改變它們對(duì)析氫反應(yīng)(HER)的電催化活性。

因此，哥倫比亞大學(xué)Daniel V. Esposito、Daniel V. Esposito和本田美國(guó)研究所Avetik R. Harutyunyan等通過(guò)用于研究單層(ML)TMD催化作用的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，證明了可以通過(guò)向單層MoS₂電催化劑引入改變吸附質(zhì)子覆蓋率的分子介體調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)來(lái)增強(qiáng)催化劑HER催化活性。

作者證明ML 2H-MoS₂中活性位點(diǎn)的內(nèi)在HER活性與吸附的H的覆蓋率密切相關(guān)?？梢栽谙×蛩嶂泻?或通過(guò)添加分子介質(zhì)(如十二烷基硫酸鈉(SDS)和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB))通過(guò)循環(huán)伏安法(CV)改變MoS₂活性位點(diǎn)上的H覆蓋率。

使用僅包含基面和基面+邊緣的ML MoS₂催化劑，作者證明了SDS將V_S和邊緣位點(diǎn)的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)提高了5個(gè)數(shù)量級(jí)還多，而CTAB抑制了質(zhì)子吸附并降低了HER催化活性。

DFT計(jì)算結(jié)合從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)模擬用于描述HER過(guò)程中模型V_S位點(diǎn)H覆蓋率的動(dòng)態(tài)變化。結(jié)果表明，SDS作為分子介體從水合氫中捕獲質(zhì)子并將其釋放到V_S。

總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)研究提出了可以擴(kuò)展到其他介體/電催化劑系統(tǒng)的機(jī)理見解，并強(qiáng)調(diào)了通過(guò)將缺陷工程與電解質(zhì)內(nèi)分子質(zhì)子轉(zhuǎn)移介體的合理設(shè)計(jì)相結(jié)合來(lái)增強(qiáng)電催化活性。

Enhancing hydrogen evolution activity of monolayer molybdenum disulfide via a molecular proton mediator. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03016

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