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葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點(diǎn)的相互作用用于太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)HER和甲醇活化

甲醇蒸汽重整(MSR)是一種很有前景的反應(yīng)，其可以高效生產(chǎn)和安全運(yùn)輸氫氣。然而，該反應(yīng)通常需要相對(duì)較高的溫度才能實(shí)現(xiàn)較高性能，從而導(dǎo)致能耗巨大。

北海道大學(xué)葉金花和日本國(guó)立物質(zhì)材料研究所Mitsutake Oshikiri、Hui Song等報(bào)道了一種由表面沉積有Zn原子的等離子體Cu納米顆粒所組成的等離子體ZnCu合金催化劑，并將其用于高效太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)MSR。

葉金花等JACS: 等離子體ZnCu合金上雙活性位點(diǎn)的相互作用用于太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)HER和甲醇活化

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，引入Zn原子可以降低水解離活化能，而且可以捕獲Cu中的熱電子并將其傳遞給水分子，從而進(jìn)一步促進(jìn)水的活化并延緩熱電子的回流。

這種電荷遷移過程有效抑制了載流子復(fù)合，并隨后導(dǎo)致缺電子銅的形成用于甲醇氧化。另外，ZnCu合金中Zn和Cu之間形成的界面有利于熱載流子遷移以活化水和甲醇分子。

Zn_1.3Cu_98.7催化劑在最大光強(qiáng)為788 mW cm^-2的模擬太陽(yáng)光照射下，H₂產(chǎn)率高達(dá)328 mmol g_catalyst^-1 h^-1，另外該催化劑也表現(xiàn)出1.2%的高太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換效率。

Triggering water and methanol activation for solar-driven H₂ production: Interplay of dual active sites over plasmonic ZnCu alloy. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04315

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