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陳歐課題組JACS：Au晶疇修飾CdS/ZnS核/殼量子點(diǎn)，顯著增強(qiáng)光催化析氫活性

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光催化析氫反應(yīng)(HER)被認(rèn)為是替代化石燃料和緩解環(huán)境污染問(wèn)題的有效手段。作為光催化HER過(guò)程中的關(guān)鍵部件，CdS納米晶體(NC)(也稱為量子點(diǎn)(QD))能夠有效提高光催化效率。然而，CdS量子點(diǎn)在光照下很容易發(fā)生光腐蝕，并且其表面的深陷阱態(tài)可作為快速激子復(fù)合的場(chǎng)所，顯著減少了可用于催化的光生電荷載流子的數(shù)量。以ZnS半導(dǎo)體作為殼，可以為CdS核心量子點(diǎn)提供保護(hù)，使其免受光和/或物理降解，同時(shí)保持其光學(xué)吸收或氧化還原電位。

然而，所得到的CdS/ZnS核/殼量子點(diǎn)具有所謂的Ⅰ型能帶取向，其中電子和空穴都被強(qiáng)烈地限制在半導(dǎo)體核區(qū)域(即CdS核量子點(diǎn))，載流子的低有效性限制了Ⅰ型核/殼量子點(diǎn)在光催化反應(yīng)中的實(shí)際應(yīng)用。將半導(dǎo)體NC與金屬NC耦合的半導(dǎo)體-金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶體(HNC)能夠有效提升電荷轉(zhuǎn)移效率，但含有Ⅰ型核/殼量子點(diǎn)的半導(dǎo)體-金屬HNCs的合成和利用在光催化反應(yīng)中尚未得到明確的證明。

近日，布朗大學(xué)陳鷗課題組通過(guò)在CdS/ZnS核/殼量子點(diǎn)表面修飾Au晶疇，發(fā)現(xiàn)惰性的Ⅰ型體系可以被催化活化?；诖?，研究人員通過(guò)對(duì)CdS/ZnS核/殼型量子點(diǎn)表面進(jìn)行Au衛(wèi)星型結(jié)構(gòu)域的修飾，成功制備出CdS/ZnS QD-Au HNCs，其中多個(gè)Au晶疇隨機(jī)分布在量子點(diǎn)主體表面。

同時(shí)，通過(guò)改變Au前驅(qū)體與量子點(diǎn)的比例，Au晶疇的直徑可以從1.6 nm調(diào)節(jié)到3.3 nm，并且Au晶疇的尺寸對(duì)量子點(diǎn)的催化性能有明顯的負(fù)面影響(即金晶疇尺寸越小，催化效率越高)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與原始的CdS/ZnS量子點(diǎn)相比，最優(yōu)的CdS/ZnS QD-Au HNC的催化活性最高可提高400倍以上。

綜合所有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算結(jié)果，可以將整個(gè)催化機(jī)理歸納為：首先，Ⅰ型CdS/ZnS核/殼量子點(diǎn)由于寬禁帶ZnS殼層的強(qiáng)量子限域作用而表現(xiàn)出較低的催化效率，只有少量的光生電子和空穴能夠隧穿ZnS殼層的勢(shì)壘，然后分別進(jìn)行還原和氧化反應(yīng)；其次，金屬Au晶疇局部生長(zhǎng)的CdS/ZnS-Au的界面處形成ZnS-Au₂S異質(zhì)結(jié)，通過(guò)降低Ⅰ型能帶結(jié)構(gòu)的能壘(減弱量子限制)和提高電荷載流子遷移率，有利于電荷分離和向顆粒表面遷移；最后，在光照下，HNC中的光生電子和空穴可以在1 ps內(nèi)迅速分離并遷移到HNC粒子表面，電子可以有效地被Au晶疇捕獲，用于后續(xù)的H₂生成，而空穴則被空穴清除劑所消耗。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作不僅為Ⅰ型核殼量子點(diǎn)在催化領(lǐng)域的有效利用提供了新的思路，而且在分子水平闡述了半導(dǎo)體-金屬異質(zhì)結(jié)的異質(zhì)結(jié)效應(yīng)和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，對(duì)于設(shè)計(jì)具有多種應(yīng)用的雜化材料具有重要的指導(dǎo)意義。

Type-I CdS/ZnS Core/Shell Quantum Dot-Gold Heterostructural Nanocrystals for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Generation. Journal of the American Chemical Society, 2023.DOI: 10.1021/jacs.3c06065

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