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銅基催化劑已被廣泛應用于電還原二氧化碳（CO₂ER）反應中。然而，CO₂在銅表面活化的高能壘是對高催化效率和產物選擇性的一個挑戰(zhàn)。

基于此，浙江大學侯陽研究員（通訊作者）等人報道了一種原位*CO生成和溢出策略，通過在具有方鈉石拓撲結構的吡啶氮富集碳載體上摻雜單原子鎳（Ni-SOD/NC），該碳載體作為供體向相鄰的銅納米顆粒（Cu NPs）提供*CO中間體。在-0.72 V的低電位下實現(xiàn)了62.5%的高C₂H₄選擇性和160 mA cm^-2的工業(yè)級電流密度。

為了闡明Ni-SOD/NC的高*CO供應能力，作者對鄰近NiN₃位點的不同種類的N原子的影響進行了理論研究。構建了四種可能的模型，分別為NiN₃、NiN₃/PDN、NiN₃/GN和NiN₃/PRN（PDN、GN、PRN和分別代表吡啶N、石墨N和吡咯N）。

對于NiN₃/PRN和NiN₃/PDN，從*CO₂到*COOH中間體的自由能分別為0.14和0.10 eV，證明吡啶N比吡咯N更有利于*CO₂質子化生成*COOH。此外，NiN₃、NiN₃/GN、NiN₃/PRN的*CO解吸自由能分別為1.46、1.81和1.29 eV，均高于NiN₃/PDN（1.09 eV），表明吡啶N也促進了*CO的解吸步驟，有利于CO₂ER的催化。

本文還計算了*H吸附的吉布斯自由能來評估HER活性。與NiN₃（0.27 eV）、NiN₃/GN（0.28 eV）和NiN₃/PRN（0.34 eV）相比，氫氣生成在NiN₃/PDN上被明顯抑制。NiN₃/PDN顯示出最正的U_L(CO₂)-U_L(H₂)值，表明其具有最高的CO選擇性。

此外，*CO從NiN₃/PDN解吸并轉移到Cu表面的能壘低于直接從NiN₃/PDN解吸到氣相，進一步證明Ni-SOD/NC上的*CO脫附增加了Cu表面的*CO覆蓋率，從而促進了C₂H₄的生成。

Accelerated Transfer and Spillover of Carbon Monoxide through Tandem Catalysis for Kinetics-boosted Ethylene Electrosynthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202215406.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215406.

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?浙大侯陽Angew.：通過串聯(lián)催化加速CO的轉移和溢出

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