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本文選取了2021年9月9日-9月13日在催化領(lǐng)域中最新的部分優(yōu)質(zhì)成果進(jìn)行匯總，并進(jìn)行了簡(jiǎn)要的介紹，供大家了解和學(xué)習(xí)。

1. J. Am. Chem. Soc.：高出3倍！利用SACs的EMSI產(chǎn)生高區(qū)域選擇性

催化頂刊集錦：JACS、Angew.、ACS Energy Lett.、ACS Nano、ACS Catal.等最新成果

配體是控制有機(jī)反應(yīng)區(qū)域選擇性最常用的手段，因此開發(fā)新的區(qū)域選擇性控制方法對(duì)有機(jī)合成具有重要意義。今日，清華大學(xué)王定勝教授（通訊作者）等人通過研究各種反應(yīng)機(jī)理，設(shè)計(jì)并合成了具有強(qiáng)電子-金屬-載體相互作用（EMSI）效應(yīng)的單原子位點(diǎn)催化劑（SACs），即Cu₁-TiC。

利用瞬態(tài)富電子特性，在反應(yīng)過程中，金屬催化中間體上炔烴的π-云回饋增強(qiáng)。通過這種方式，該反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了電子無偏炔烴的高度線性E-型區(qū)域選擇性轉(zhuǎn)化，并完全避免了支鏈異構(gòu)體的形成（ln: br>100:1，TON高達(dá)612，比先前記錄的高3倍）。

此外，SACs的結(jié)構(gòu)元件按照合成機(jī)理的要求進(jìn)行設(shè)計(jì)。催化劑中的每一種元素在合成機(jī)理中都起著重要作用，表明通常被認(rèn)為是提高多相催化中催化效率和持久性的EMSI，現(xiàn)在首次顯示出調(diào)節(jié)均相催化中區(qū)域選擇性的優(yōu)異的潛力。

Creating High Regioselectivity by Electronic Metal-Support Interaction of a Single-Atomic-Site Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08088.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08088.

2. J. Am. Chem. Soc.：分解納米級(jí)鈷氧化物催化劑的析氧反應(yīng)：最強(qiáng)的性能，最小的努力

析氧反應(yīng)（OER）是人工光合作用的關(guān)鍵瓶頸步驟，也是可再生能源研究的重要課題。因此，對(duì)穩(wěn)定、高效、經(jīng)濟(jì)的水氧化催化劑（WOCs）的需求量很大，而鈷（Co）基納米材料是很有希望的目標(biāo)。近日，瑞士蘇黎世大學(xué)Greta R. Patzke（通訊作者）等人報(bào)道了他們解決了鈷（Co）輔助可見光驅(qū)動(dòng)的水氧化的兩個(gè)關(guān)鍵的開放性問題：是什么使簡(jiǎn)單的Co基沉淀物具有如此高的活性，以及我們?cè)诙啻蟪潭壬闲枰狢o-WOC設(shè)計(jì)？

作者從Co(NO₃)₂開始生成前體沉淀物，該沉淀物在光催化過程中轉(zhuǎn)化為高活性WOC，采用優(yōu)于最先進(jìn)Co催化劑的[Ru(bpy)₃]²⁺/S₂O₈^2-/硼酸鹽緩沖標(biāo)準(zhǔn)分析。通過多種表征技術(shù)進(jìn)行監(jiān)測(cè)這些納米Co催化劑的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。結(jié)果表明，沉淀后的催化劑沒有完全轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷B(tài)的CoO_x材料，但具有一些結(jié)晶特征。從沉淀到無序Co₃O₄材料的轉(zhuǎn)變?cè)诩s1 min內(nèi)進(jìn)行，隨后在前10 min內(nèi)進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為高活性無序CoOOH。

在非催化條件下，前體直接轉(zhuǎn)化為CoOOH。此外，快速沉淀和分離提供了一種高活性的前催化劑，在可見光驅(qū)動(dòng)的[Ru(bpy)₃]²⁺/S₂O₈^2-分析中，水氧化的O₂產(chǎn)率高達(dá)91%，優(yōu)于各種精心設(shè)計(jì)的含鈷WOCs。因此，作者證明了高性能Co基OER催化劑確實(shí)可以輕松地從有利于在所有八面體環(huán)境中形成Co(III)中心的自優(yōu)化過程中脫穎而出，從而為新的低成本維護(hù)流體化學(xué)OER工藝鋪平了道路。

Unraveling Nanoscale Cobalt Oxide Catalysts for the Oxygen Evolution Reaction: Maximum Performance, Minimum Effort. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03375.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c03375.

3. Appl. Catal. B Environ.：FeMn@HZSM-5膠囊催化劑通過Fischer-Tropsch合成直接合成輕質(zhì)烯烴：抑制CO₂形成的研究

對(duì)于鐵（Fe）基Fischer-Tropsch合成催化劑，如何降低CO₂的生成是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。近日，中科院山西煤炭化學(xué)研究所楊國(guó)輝研究員和譚明慧副研究員，以及日本富山大學(xué)Noritatsu Tsubaki（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種膠囊催化劑（FeMn@HZSM-5），并將其用于Fischer-Tropsch合成烯烴（FTO）反應(yīng)。

作者以FeMn為核，HZSM-5為殼，制備了FeMn與HZSM-5以不同方式物理混合制備的FeMn催化劑，并與裸FeMn催化劑和幾種雜化催化劑進(jìn)行了比較。在這些催化劑中，F(xiàn)eMn@HZSM-5膠囊催化劑表現(xiàn)出最好的催化性能，具有最高的輕烯烴選擇性和最低的CO₂選擇性。

對(duì)比FeMn催化劑，F(xiàn)eMn@HZSM-5催化劑的CO₂選擇性降低了10%以上。然而，其他物理混合催化劑的CO₂選擇性與裸FeMn催化劑相似，表明隨機(jī)添加HZSM-5對(duì)抑制CO₂生成沒有影響。得益于HZSM-5外殼，F(xiàn)eMn@HZSM-5膠囊催化劑能有效地影響H₂O的擴(kuò)散，從而抑制FTO反應(yīng)中的水-煤氣轉(zhuǎn)換（WGS）反應(yīng)。

FeMn@HZSM-5 capsule catalyst for light olefins direct synthesis via Fischer-Tropsch synthesis: Studies on depressing the CO₂ formation. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120713.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120713.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：Rh(I)-Pt(II)烯烴配合物催化氫氣還原氮氧化物

氮氧化物（NO₂、NO和N₂O等）是21世紀(jì)最有效的空氣污染物之一。近日，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工大學(xué)Hansj?rg Grützmacher和Monica Trincado、美國(guó)亞利桑那大學(xué)Thomas L. Gianetti（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種含有特別設(shè)計(jì)的多齒膦烯配體的雙金屬銠-鉑（Rh(I)-Pt(II)）絡(luò)合物，其能夠在氫氣存在的情況下催化將這些氮氧化物還原為水和氮?dú)庾鳛榱夹援a(chǎn)物。

該催化反應(yīng)在室溫和低壓下進(jìn)行（氮氧化物和氫氣混合氣體為3-4 bar），作者記錄了一氧化二氮（N₂O）還原為水和N₂的轉(zhuǎn)化數(shù)（TON），使這些Rh(I)-Pt(II)絡(luò)合物成為目前該反應(yīng)的最佳均相催化劑。其中，氮氧化物（NO，TON=38）或二氧化氮（NO₂，TON=8）的轉(zhuǎn)化率較低。

通過多核NMR技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算相結(jié)合，對(duì)這些前所未有的均相催化NO_x加氫反應(yīng)進(jìn)行了研究，從而深入了解了可能的反應(yīng)機(jī)理。NO₂的加氫分步進(jìn)行，首先生成NO和H₂O，然后生成N₂O和H₂O，最后進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為N₂和H₂O。其中，N-N鍵形成步驟發(fā)生在從NO轉(zhuǎn)化為N₂O的過程中，涉及NO在Rh中心的還原二聚化，生成亞硝酸根（N₂O₂^2-）絡(luò)合物，而該絡(luò)合物被檢測(cè)為中間體。

Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrogen with Rh(I)-Pt(II) Olefin Complexes as Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202109642.

https://doi.org/10.1002/anie.202109642.

5. ACS Energy Lett.：FE>93%！膜電極組件電解槽中低濃度CO₂氣體的電催化還原

鑒于純CO₂的昂貴氣體調(diào)節(jié)過程，低濃度CO₂的直接轉(zhuǎn)化是一種必要的方法，但尚未在膜電極組件（MEA）電解槽中進(jìn)行深入研究。近日，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)研究院Da Hye Won和Ung Lee、韓國(guó)首爾國(guó)立大學(xué)Yun Jeong Hwang（共同通訊作者）等人報(bào)道了零間隙MEA電解槽中不同CO₂濃度下的CO₂還原，發(fā)現(xiàn)在低CO₂濃度下抑制析氫反應(yīng)（HER）變得更為關(guān)鍵。

作者證明了鎳（Ni）單原子（Ni-N/C）催化劑對(duì)低CO₂分壓（P_CO2）表現(xiàn)出很高的耐受性，因?yàn)槠浔旧砭哂休^大的活化能。Ni-N/C比Ag納米顆粒的CO產(chǎn)率高，尤其是在零間隙MEA的低CO₂濃度下。

當(dāng)P_CO2從1.0降低到0.1 atm時(shí)，Ni-N/C的CO法拉第效率（FE_CO）始終超過了93%，而Ag納米顆粒的FE_CO從94%降低到了40%。此外，在計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)模擬的基礎(chǔ)上，作者開發(fā)了控制水從陽(yáng)極液轉(zhuǎn)移到催化劑層的外部操作條件，并在MEA電解槽的低CO₂濃度下提高了CO選擇性。

Electrocatalytic Reduction of Low Concentrations of CO₂ Gas in a Membrane Electrode Assembly Electrolyzer. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01797.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01797.

6. ACS Energy Lett.：冠醚基COF催化劑助力CO₂電還原

二氧化碳的電化學(xué)還原（CO₂RR）對(duì)于碳中和清潔能源具有重要意義。利用金屬卟啉骨架構(gòu)建的催化共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是CO₂轉(zhuǎn)化為CO的理想選擇。然而，COFs的強(qiáng)疏水性和較差的電子轉(zhuǎn)移能力限制了其催化性能。近日，華東理工大學(xué)劉洪來教授、上海交通大學(xué)莊小東研究員和中科院上海高等研究院Qing Xu（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種冠醚和鈷（Co）卟啉基-COF（TAPP(Co)-B18C6-COF）催化劑，并利用其來催化CO₂還原。

研究發(fā)現(xiàn)，COFs中的冠醚單元不僅增強(qiáng)了骨架的親水性，而且促進(jìn)了冠醚向Co卟啉核的電子轉(zhuǎn)移。此外，冠醚單元增強(qiáng)了CO₂的結(jié)合能力。

由于這些特性，催化COF顯示出優(yōu)異的催化性能，在-0.60和-0.90 V vs RHE的外加電壓下，其法拉第效率（FE_CO）為84.4-93.2%，在-0.9 V vs RHE下的最大轉(zhuǎn)化頻率（TOF）為1267 h^-1?？傊?，該工作為COFs和電催化提供了新的見解。

Constructing Catalytic Crown Ether-Based Covalent Organic Frameworks for Electroreduction of CO₂. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01681.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01681.

7. ACS Nano：原位電化學(xué)活化層狀雙氫氧化物OER的活性相及催化機(jī)理

目前，鎳（Ni）基層狀雙氫氧化物（LDHs）材料在析氧反應(yīng)（OER）中的活性相和催化機(jī)理尚未達(dá)成共識(shí)，且仍存在爭(zhēng)議。此外，由于LDHs層的厚度和堆積結(jié)構(gòu)限制了催化活性，因此設(shè)計(jì)LDHs的活性位點(diǎn)和活性位點(diǎn)數(shù)量是提高OER活性的有效途徑。近日，國(guó)立臺(tái)灣科技大學(xué)Bing Joe Hwang、Wei-Nien Su和Meng-Che Tsai（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種原位調(diào)節(jié)NiMn-LDHs的位點(diǎn)活性和活性位點(diǎn)數(shù)量的方法，其表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的起始過電位為0.17 V，過電位為0.24 V。

通過operando技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)行了表征，對(duì)OER過程中的基本機(jī)理和活性相進(jìn)行了理解，揭示了Ni位點(diǎn)構(gòu)成OER活性，動(dòng)態(tài)生成的NiOOH部分是活性相。作者還證明，在工作條件下，Ni位點(diǎn)經(jīng)歷了可逆氧化狀態(tài)，生成活性NiOH物種，催化水生成氧氣。這些發(fā)現(xiàn)表明NiMn-LDHs中的Ni(III)相是OER活性位點(diǎn)，Mn促進(jìn)了Ni位點(diǎn)的電子性質(zhì)。

此外，作者利用原位/operando技術(shù)和DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，客體陰離子的原位插層允許LDH層膨脹，并且通過電子耦合將活性NiOH物種保持在+3價(jià)的氧化狀態(tài)下，從而分別將位點(diǎn)數(shù)量和位點(diǎn)活性調(diào)節(jié)到最優(yōu)的OER活性?？傊摴ぷ鳛樗娊夂腿剂想姵丶夹g(shù)設(shè)計(jì)下一代高活性催化劑的策略提供了見解。

Tuning Dynamically Formed Active Phases and Catalytic Mechanisms of In Situ Electrochemically Activated Layered Double Hydroxide for Oxygen Evolution Reaction. ACS Nano, 2021, DOI: 10.1021/acsnano.1c05250.

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05250.

8. ACS Catal.：高縱橫比Ag納米線電極助力CO₂電化學(xué)轉(zhuǎn)化為CO

經(jīng)濟(jì)的CO₂轉(zhuǎn)化為CO或生成合成氣需要產(chǎn)品選擇性、高通量和耐用的電解槽。結(jié)合氣體擴(kuò)散層（GDL）的高比表面積納米催化劑可實(shí)現(xiàn)高CO₂通量和轉(zhuǎn)化率，但催化劑利用率低、過早降解和GDL溢流會(huì)限制電解槽的運(yùn)行。近日，美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)和技術(shù)研究所Thomas P. Moffat和David Raciti、杜克大學(xué)Benjamin J. Wiley（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種由高縱橫比Ag納米線（Ag NW）電催化劑的高導(dǎo)電催化劑床組成的催化劑層（CL）與非導(dǎo)電多孔聚四氟乙烯（PTFE）GDL集成，實(shí)現(xiàn)了更耐用和選擇性的電解槽性能。

該電解槽能夠探索氯離子厚度對(duì)催化劑利用效率和選擇性的影響。結(jié)合Ag NW-PTFE GDL的1-D計(jì)算模型，發(fā)現(xiàn)優(yōu)化的CL厚度受到局部CO₂水溶液濃度的顯著的限制，導(dǎo)致最佳性能為250 A/g（15×改善），對(duì)析氫反應(yīng)（HER）抑制高達(dá)20×。

此外，催化劑微環(huán)境中的局部pH值表明，碳酸氫鹽電解質(zhì)的局部形態(tài)影響H₂和CO之間的選擇性。附加的實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明，碳酸氫鹽中的質(zhì)子離解對(duì)中間過電位下的析氫有顯著貢獻(xiàn)。導(dǎo)電和機(jī)械穩(wěn)定的NW催化網(wǎng)絡(luò)與疏水性PTFE多孔支撐結(jié)構(gòu)的結(jié)合為調(diào)整介尺度催化劑的微環(huán)境提供了一個(gè)有效的平臺(tái)，從而改善CO₂電還原過程中的性能和耐久性。

High-Aspect-Ratio Ag Nanowire Mat Electrodes for Electrochemical CO Production from CO₂. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02783.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02783.

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