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彭慧勝/王兵杰Angew：異質(zhì)光電陰極實(shí)現(xiàn)98.8%往返效率的Li-CO2電池！

Li-CO₂電池被認(rèn)為是緩解環(huán)境問(wèn)題和實(shí)現(xiàn)空間應(yīng)用的有前途的動(dòng)力系統(tǒng)。然而，CO₂還原/釋放的緩慢陰極動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致所制造的儲(chǔ)能裝置的往返效率低和循環(huán)穩(wěn)定性差。

在此，復(fù)旦大學(xué)彭慧勝教授、王兵杰副研究員等人設(shè)計(jì)了一種由具有氮缺陷的C₃N₄層涂覆的交織碳納米管導(dǎo)電支架(CNT@C₃N₄)，作為在準(zhǔn)固態(tài)Li-CO₂電池中運(yùn)行的異質(zhì)結(jié)構(gòu)光電陰極，以解決上述問(wèn)題。

有缺陷的C₃N₄能夠有效地吸收紫外-可見(jiàn)光以產(chǎn)生大量的光電子/空穴，而C₃N₄和CNT之間有利的電荷轉(zhuǎn)移確保更多的光電子/空穴遷移以驅(qū)動(dòng)CO₂還原/析出反應(yīng)。因此，通過(guò)抑制電荷載流子的產(chǎn)生增加和重組導(dǎo)致光能的有效利用，從而提高了緩慢的陰極動(dòng)力學(xué)。

圖1. CNT@C₃N₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)光電陰極的光學(xué)性質(zhì)、光電化學(xué)性能和能帶結(jié)構(gòu)

因此，CO₂分子在3.24 V下被光電子還原為L(zhǎng)i₂CO₃/C，超過(guò)了熱力學(xué)平衡電壓（2.80 V vs Li⁺/Li)。在隨后的充電過(guò)程中，產(chǎn)物在3.28 V電壓下被空穴氧化為 CO₂/Li⁺。組裝后的Li-CO₂電池實(shí)現(xiàn)了98.8% 的超高往返效率（0.04 V的超低電壓滯后）和強(qiáng)大的循環(huán)穩(wěn)定性（100次循環(huán)后效率保持率為86.1%），遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)現(xiàn)有的Li-CO₂電池。

此外，該光電陰極的構(gòu)建使得柔性Li-CO₂纖維電池成為可能，展示了其在可穿戴應(yīng)用的潛力。這項(xiàng)研究為光電陰極設(shè)計(jì)提供了一種通用而有效的策略，可以有效地利用光能來(lái)解決Li-CO₂電池以及其他領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。

圖2. 基于CNT@C₃N₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)光電陰極的Li-CO₂電池的電化學(xué)性能

High-Efficiency and Stable Li-CO₂ Battery Enabled by Carbon Nanotube/Carbon Nitride Heterostructured Photocathode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114612

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