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深度提脫/嵌鈉的正極通常會引起不希望出現(xiàn)的Jahn-Teller畸變和相變，這兩種情況都會降低結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而導(dǎo)致長周期可靠性較差。

圖1 Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂的結(jié)構(gòu)表征

加利福尼亞大學(xué)爾灣分校忻獲麟等報告了一種零應(yīng)變的P2-Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂正極。具體而言，作者設(shè)計了一系列Li/Co取代的Na_2/3Li_xCo_1/3-xMn_2/3O₂，并通過詳細的結(jié)構(gòu)演變和電荷補償機制研究了成分與電化學(xué)行為之間的關(guān)系。

研究表明，單價Li⁺和三價Co³⁺通過還原Mn³⁺/Mn⁴⁺的氧化還原，有助于減輕Jahn-Teller畸變，并使晶格變化最小化。

因此，優(yōu)化的Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂在2.0?4.5 V的電壓范圍內(nèi)實現(xiàn)單相反應(yīng)，同時具有高的可逆容量（在0.1C下為178 mAh g^?1）、優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（在1C下250次循環(huán)后的容量保持率為95.8%，在5C下1200次循環(huán)后的容量保持率為80.1%）和倍率性能（相對于0.1C，在10C下的容量保持為53.8%）。

圖2 Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂的電化學(xué)性能

此外，高能X射線衍射分析和掃描透射電子顯微鏡表征證明了Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂的“零應(yīng)變”循環(huán)特征，其中在整個充電/放電過程中，原始P2結(jié)構(gòu)得到了很好的保持，沒有任何OP4或O2相的形成，最大體積變化僅為0.53%。

這項工作為解決錳基正極的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性提供了一種有效的方法，即通過陽離子氧化還原和陽離子相互作用調(diào)節(jié)來最大限度地減少應(yīng)變變化。

圖3 Na_2/3Li_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂循環(huán)中的結(jié)構(gòu)演化

Regulating Cation Interactions for Zero-Strain and High-Voltage P2-type Na2/3Li1/6Co1/6Mn2/3O2 Layered Oxide Cathodes of Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304628

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