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?湖南師大ACS Nano：設(shè)計協(xié)同催化界面與多功能Fe位點實現(xiàn)高性能海水全水解

在環(huán)境惡化和能源危機時代，氫氣具有較高的能量密度和接近零的碳排放，是未來最理想的化石燃料替代品。鑒于來自間歇性風(fēng)能或太陽能等可再生電力，電解水是一種有前景的、無碳的綠色制氫裝置。堿性電解水涉及陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽極析氧反應(yīng)(OER)，但是其催化效率很大程度上受到HER和OER電催化劑的低催化活性的阻礙。盡管雙功能催化劑在降低制備成本等方面具有綜合優(yōu)勢，但只有少數(shù)非貴金屬催化劑在全水解方面表現(xiàn)出了卓越的雙功能催化性能。

鑒于Fe是地球上最豐富、價格最低的過渡金屬，湖南師范大學(xué)余芳和周海青(共同通訊)等人報道了一種可行的策略以制備錨定在具有豐富Fe位點的導(dǎo)電Ni₂P表面的多孔金屬氮化物/磷化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列催化劑。

首先在1 M KOH淡水電解質(zhì)中評估了制備的催化劑的OER電催化活性。Fe₂P/Ni_1.5Co_1.5N/Ni₂P催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER催化活性，其過電位為190 mV(10 mA cm^-2)，比IrO₂、P-Ni_1.5Co_1.5N、Ni_1.5Co_1.5N和泡沫Ni等對比催化劑的過電位分別低80、120、107和149 mV。值得注意的是，這種復(fù)合催化劑僅需要更小的過電位(220和260 mV)就可以分別達(dá)到100和500 mA cm^-2的大電流密度，甚至超過了迄今為止報道的許多OER或雙功能催化劑。

此外，本文制備的催化劑也表現(xiàn)出非常出色的HER性能，F(xiàn)e₂P/Ni_1.5Co_1.5N/Ni₂P在極低的過電位(14、76和124 mV)下達(dá)到10、100和500 mA cm^-2的電流密度，優(yōu)于貴金屬Pt(36、109和～250 mV)、P-Ni_1.5Co_1.5N(52、132和201 mV)和Ni_1.5Co_1.5N(92、220和296 mV)。受堿性環(huán)境中催化劑優(yōu)異的HER和OER性能的啟發(fā)，本文進(jìn)一步評估了Fe₂P/Ni_1.5Co_1.5N/Ni₂P在真實海水中的HER和OER性能。

令人印象深刻的是，F(xiàn)e₂P/Ni_1.5Co_1.5N/Ni₂P在堿性天然海水中仍然表現(xiàn)出極好的催化活性，分別需要68/88/141 mV和240/255/307 mV的過電位來達(dá)到50/100/500 mA cm^-2的HER和OER電流密度。HER和OER性能以及電化學(xué)穩(wěn)定性測試證實了Fe₂P/Ni_1.5Co_1.5N/Ni₂P在淡水/海水全水解方面的巨大潛力。

本文報告了一種制備多功能協(xié)同催化界面的可行策略，以開發(fā)錨定在具有豐富Fe位點的導(dǎo)電Ni₂P表面的多孔金屬氮化物/磷化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列催化劑。HER的理論計算表明，F(xiàn)e₂P具有優(yōu)異的氫吸附自由能(-0.306 eV)，F(xiàn)e1具有最大的水分子吸附自由能(-2.75 eV)，即異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的Fe1和Fe2分別具有良好的水分子吸附自由能和中間態(tài)吸附自由能。

與純Fe₂P上的Fe位點相比，引入雙金屬氮化物作為導(dǎo)電載體對Fe位點的水分子吸附起到了重要的改善作用。過渡金屬氮化物是很好的OER催化劑，可以促進(jìn)Fe₂P表面吸附水以及脫附的緩慢動力學(xué)，從而大大增強Fe₂P與Ni_1.5Co_1.5N界面上Fe位點的析氫動力學(xué)。

總之，磷化鐵、雙金屬氮化物和多孔Ni₂P載體之間的協(xié)同催化界面對改善活性Fe位點的水吸附和脫附以及氫吸附行為有積極作用，對提高OER中含氧物質(zhì)的吸附和抗氯化物腐蝕的富硝酸鹽鈍化層也具有增強作用。本文提出了一種有效的提高催化劑海水電解制氫催化效率的策略。

Engineering multilevel collaborative catalytic interfaces with multifunctional iron sites enabling high-performance real seawater splitting, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.2c11844.

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11844.

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