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西南石油大學(xué)周瑩/黃澤皚Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C單原子活性位點促進(jìn)光催化CO2為甲醇

西南石油大學(xué)周瑩/黃澤皚Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C單原子活性位點促進(jìn)光催化CO2為甲醇
鈷基光催化劑將CO2還原為有價值的產(chǎn)物(如甲醇)受到越來越多的關(guān)注,然而,實現(xiàn)其高活性仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
西南石油大學(xué)周瑩黃澤皚等報道了一種表面Co原子負(fù)載高達(dá)24.6 wt%的Co/gC3N4單原子光催化劑(Co/gC3N4 SAC),其能夠高效光催化CO2為甲醇。
西南石油大學(xué)周瑩/黃澤皚Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C單原子活性位點促進(jìn)光催化CO2為甲醇
作者利用熱解誘導(dǎo)蒸發(fā)策略制備出Co/gC3N4 SAC光催化劑。gC3N4 NSs作為載體實現(xiàn)了Co單原子的高的表面負(fù)載,這是因為gC3N4 NSs可以提供許多均勻的N2C配位點用于錨定Co。
隨后進(jìn)行兩步煅燒以抑制Co聚集,超高密度單分散Co-N2C活性位點的形成促進(jìn)了光生電荷的遷移,有助于光生電子在Co-N2C活性位點的聚集。因此,所制備的Co/gC3N4 SAC 能夠有效的將CO2還原為CH3OH。
西南石油大學(xué)周瑩/黃澤皚Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C單原子活性位點促進(jìn)光催化CO2為甲醇
優(yōu)化后的Co/gC3N4-0.2 SAC光催化劑,由于其具有高密度的單分散Co-N2C活性位點,該催化劑上甲醇形成速率為941.9 μmol g-1,分別是gC3N4(70.7 μmol g-1)和CoOx/gC3N4-0.2(423.9 μmol g-1)的13.4倍和2.2倍。
同時,Co-N2C活性位點也促進(jìn)了H2(18.9 μmol g-1 h-1)、CO(2.9 μmol g-1 h-1)、CH4(3.4 μmol g-1 h-1)、C2H4(1.1 μmol g-1 h-1)、C3H6(1.4 μmol g-1 h-1)和CH3OCH3(3.3 μmol g-1 h-1)的產(chǎn)生。此外,Co/gC3N4-0.2 SAC將CO2還原為甲醇的光催化活性在12個循環(huán)實驗(~48小時)內(nèi)仍保持穩(wěn)定。
Ultrahigh surface density of Co-N2C single-atom-sites for boosting photocatalytic CO2 reduction to methanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120695

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