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林欣蓉/陳茂ACS Energy Lett.：主鏈氟化固態(tài)聚合物電解質(zhì)同時穩(wěn)定鋰負極和高壓正極

開發(fā)具有固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的鋰金屬基高壓電池是獲得安全高能電池的一個重要途徑。然而，由于鋰負極的枝晶形成和高壓正極的嚴重氧化分解，構(gòu)建這樣的系統(tǒng)非常困難。

云南大學(xué)林欣蓉、復(fù)旦大學(xué)陳茂等合成了一系列新型主鏈氟化的固態(tài)聚合物電解質(zhì)(MCF-SPEs)，它們與鋰金屬和高壓正極均兼容。

設(shè)計的主鏈氟化MCF-SPEs是不可燃、固態(tài)和化學(xué)穩(wěn)定的，不僅通過與Li⁺形成獨特的6元環(huán)溶劑化結(jié)構(gòu)允許鋰離子傳輸并與鋰負極兼容良好，而且也表現(xiàn)出高氧化穩(wěn)定性，將整體電化學(xué)窗口擴大到 5.3 V。

因此，組裝的全固態(tài)電池(ASSBs)在對稱Li||Li電池中提供超過2600小時的穩(wěn)定循環(huán)，沒有任何枝晶跡象，并且實現(xiàn)了高達4.5 V的界面穩(wěn)定性，可與各種4 V正極（包括LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂、LiCoO₂、LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）結(jié)合。

相比之下，傳統(tǒng)的PEO基SPE會在兩個界面發(fā)生寄生界面反應(yīng)，從而導(dǎo)致容量快速衰減或電池失效。

圖1 材料合成及表征

此外，對不同分子量MCF-SPEs的系統(tǒng)研究表明，MCF-SPEs氟化鏈的長度在改變?nèi)軇┗Y(jié)構(gòu)和氧化穩(wěn)定性方面起著重要作用。

這些結(jié)果不僅闡明了主鏈氟化在通過增強接觸離子對(CIPs)和離子聚集體(AGGs)溶劑化結(jié)構(gòu)的形成協(xié)同增強電解質(zhì)/電極界面方面的基本作用，而且還闡明了高性能固態(tài)電解質(zhì)的未來設(shè)計。

圖2 全電池的充放電循環(huán)研究

Designing Weakly Solvating Solid Main-Chain Fluoropolymer Electrolytes: Synergistically Enhancing Stability toward Li Anodes and High-Voltage Cathodes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02036

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