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目前氨合成的催化反應(yīng)機(jī)制依賴于解離或締合途徑，其中吸附的N₂直接離解或逐步氫化，直到通過締合吸附釋放NH₃后被破壞。

因此，日本國家材料科學(xué)研究所Hideo Hosono、日本科學(xué)振興機(jī)構(gòu)Masaaki Kitano和上海交通大學(xué)葉天南等提出了在負(fù)載Co的稀土氮化物催化劑(Co/CeN)上合成氨的締合和解離的協(xié)同機(jī)制。

稀土金屬氮化物載體能夠有效促進(jìn)低反應(yīng)溫度下通過Co基催化劑(Co/CeN)合成氨。在反應(yīng)過程中，CeN載體表面容易產(chǎn)生氮空位(V_N)，隨后N₂分子在表面V_N位點(diǎn)被活化，然后與Co顆粒上解離的H*通過締合機(jī)制反應(yīng)生成NH_x物種。

另外，CeN向Co提供電子，從而通過解離機(jī)制促進(jìn)了N₂在負(fù)載的Co金屬上的解離。

綜上，吸附的N₂可以在Co金屬和氮化物載體上活化，從而導(dǎo)致優(yōu)異的低溫催化性能。

表面低功函數(shù)(2.6 eV)特性與CeN載體上表面氮空位的協(xié)同作用產(chǎn)生了N₂的雙重機(jī)制，與迄今為止報(bào)道的Co基催化劑相比，活化能大大降低(45 kJ·mol^-1)，這導(dǎo)致在溫和條件下可以有效合成氨。

Dissociative and associative concerted mechanism for ammonia synthesis over Co-based catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06657

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JACS: 鈷基催化劑合成氨的解離和締合協(xié)同機(jī)制

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