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王定勝/雷永鵬Angew.: Fe-Se原子對作為雙功能氧電催化劑，構(gòu)建出低溫可充電鋅-空氣電池

可持續(xù)和清潔能源的發(fā)展需要新能源技術(shù)的重大突破，如水電解裝置、燃料電池和金屬-空氣電池?？沙潆婁\-空氣電池(ZABs)因其高能量密度(1086 Wh kg^?1)、天然鋅儲量豐富、低成本和高安全性而引起了廣泛的關(guān)注。然而，當(dāng)溫度低于0°C時，由于電催化反應(yīng)的動力學(xué)減緩和極高的O=O鍵能(498 kJ mol^?1)，ZABs的性能嚴(yán)重下降。這些問題主要是由于缺乏高效、穩(wěn)定的雙官能電催化劑，能夠同時加速氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧化反應(yīng)(OER)，并且具有優(yōu)異的耐久性。

近日，清華大學(xué)王定勝和中南大學(xué)雷永鵬等通過粒子原子化策略成功地將Se引入到Fe基單原子催化劑中,建了原子對電催化劑(Fe-Se/NC)。所得的Fe-Se/NC具有顯著的雙功能氧催化性能，其電位差低至0.698 V，遠(yuǎn)優(yōu)于鐵基單原子催化劑。

此外，硒的引入可以通過非常規(guī)的p?d軌道雜化來調(diào)控鐵位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和微環(huán)境，從而優(yōu)化了ORR/OER過程中活性位點(diǎn)與中間體之間的吸附/解吸行為。

因此，利用Fe-Se/NC組裝的Zn-空氣電池(ZABs-Fe-Se/NC)在25 °C下能夠以20 mA cm^?2的電流密度穩(wěn)定充/放電200 h(1090個循環(huán))，是ZABs-Pt/C+Ir/C的6.9倍。

該電池還具有優(yōu)異的低溫適應(yīng)性，即使在?40℃下，在1 mA cm^?2下能夠充/放電741 h(4041次循環(huán))，是ZABsPt/C+Ir的11.7倍；ZABs-Fe-Se/NC甚至可以在-40℃時以5 mA cm^?2的電流密度充/放電133 h(725個循環(huán))，證明ZABs-Fe-Se/NC具有優(yōu)異的循環(huán)性能。綜上，該項(xiàng)工作表明原子對位點(diǎn)作為雙功能電催化劑能有利于促進(jìn)電催化反應(yīng)，具有應(yīng)用于實(shí)際的巨大潛力。

Synergistic Fe-Se Atom Pairs as Bifunctional Oxygen Electrocatalysts Boost Low-Temperature Rechargeable Zn-Air Battery. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202219191

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