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具有“單晶”特性的富鋰層狀氧化物（SC-LLO）作為鋰離子電池（LIBs）的高能正極材料之一，由于其內(nèi)部邊界減小且機(jī)械穩(wěn)定性增強(qiáng)，可有效抑制副反應(yīng)和裂紋。然而，對于具有多種性能要求的SC-LLO仍然存在很高的挑戰(zhàn)，尤其是在提高循環(huán)穩(wěn)定性方面。

在此，北京工業(yè)大學(xué)尉海軍教授等人結(jié)合“單晶”顆粒的優(yōu)點和合理梯度結(jié)構(gòu)的高穩(wěn)定性，通過調(diào)整共沉淀和熔鹽燒結(jié)工藝設(shè)計并制備了具有全濃度梯度的SC-LLO（GSC-LLO）。

通過橫斷面一維線掃描和二維成像，作者具體說明了Mn和Ni在規(guī)則且分散良好的微米GSC-LLO顆粒中的濃度梯度分布。其中，Mn含量從單晶顆粒中心到表面逐漸降低，Ni含量逐漸增加。

此外，原位XRD表征表明，梯度設(shè)計引起的潛在大體積變化受到“單晶”特性的限制，從而為LLO優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性提供了理論理解。

軟X射線吸收光譜（sXAS）表明，GSC-LLO中形成的Mn²⁺較少，導(dǎo)致+3.6的平均化合價高于SC-LLO中的+3.5。因此，GSC-LLO中的Jahn-Teller畸變更能得到抑制，預(yù)計其具有增強(qiáng)的電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖1. SC-LLO和GSC-LLO的電化學(xué)性能對比

結(jié)果表明，與非梯度SC-LLO相比，GSC-LLO在0.1 C下100次循環(huán)內(nèi)的容量保持率達(dá)到97.6%，能量密度損失減少4.2%，并增強(qiáng)了由升高的Li⁺擴(kuò)散系數(shù)引起的倍率性能。

同時，GSC-LLO長期循環(huán)后穩(wěn)定性和性能的提高進(jìn)一步體現(xiàn)在無開裂特征、保持Mn平均價和減少層狀到尖晶石相的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

此外，通過差示掃描量熱法（DSC）和原位微分電化學(xué)質(zhì)譜法（DEMS）研究，作者還發(fā)現(xiàn)GSC-LLO具有最佳的熱穩(wěn)定性和抑制CO₂/O₂釋放。

總之，SC-LLO中的濃度梯度提供了多種優(yōu)勢，包括增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度、減少的Mn還原、抑制的表面重組和穩(wěn)定的表面氧，不僅優(yōu)化了容量/電壓保持率和倍率性能，而且增強(qiáng)了熱穩(wěn)定性和抑制氣體釋放，這對于開發(fā)高能量、長壽命和高安全性的LIBs至關(guān)重要。

圖2. SC-LLO和GSC-LLO的熱穩(wěn)定性和氣體釋放特性

Gradient “Single-Crystal” Li-Rich Cathode Materials for High-Stable Lithium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210154

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北工大尉海軍AFM：用于高穩(wěn)定鋰離子電池的梯度“單晶”富鋰正極材料

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