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?深大/暨大ACS Catalysis：配位調(diào)節(jié)策略促進(jìn)外延鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化鐵薄膜高效電催化水氧化

最近，高性價比的鈣鈦礦氧化物在電化學(xué)能量儲存和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中的應(yīng)用引起了人們越來越多的關(guān)注。盡管人們對鈣鈦礦氧化物的電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了廣泛的研究，但鈣鈦礦氧化物析氧反應(yīng)(OER)的緩慢動力學(xué)仍然限制了其在金屬-空氣電池和電解池中的應(yīng)用。

近日，深圳大學(xué)黃傳威、美國新澤西州立大學(xué)Tewodros Asefa和暨南大學(xué)孟玉英等通過簡單的配位調(diào)節(jié)策略，改善了鈣鈦礦基氧化鐵外延薄膜的OER活性，并建立了晶體結(jié)構(gòu)、電子狀態(tài)、反應(yīng)機(jī)制和催化性能之間的密切聯(lián)系。

具體而言，研究人員以外延氧化鐵SrFeO_3-δ(δ=1：IL-SFO、δ=0：PV-SFO和δ=0.5：BM-SFO)單晶薄膜為模型，通過陰離子氧萃取實現(xiàn)了一系列的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，調(diào)制了具有有序氧空位通道(OVCs)和電子態(tài)的獨特Fe-O配位多面體。實驗結(jié)果表明，催化劑增強(qiáng)的OER活性歸因于原子光滑的BM-SFO薄膜的e_g軌道的最佳占據(jù)。

此外，這些拓?fù)銼rFeO_3-δ單晶薄膜也能夠調(diào)節(jié)催化反應(yīng)途徑和相應(yīng)的OER動力學(xué)。電化學(xué)測量與計算結(jié)果一致表明，BM-SFO膜的取向相關(guān)的OER活性遵循(111)>(110)>(100)的趨勢，伴隨著反應(yīng)途徑從吸附體演化機(jī)制(AEM)轉(zhuǎn)換為晶格氧介導(dǎo)機(jī)制(LOM)。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，與IL-SFO和PV-SFO薄膜相比，BM-SFO薄膜在整個電位區(qū)間(1.0-1.8 V)內(nèi)表現(xiàn)出更高的電流密度，并且其在1 mA cm^?2時具有460 mV的過電位。此外，與IL-SFO和PV-SFO薄膜(分別為89.8和80.8 mV dec^?1)相比，BM-SFO薄膜(70.5 mV dec^?1)具有更小的Tafel斜率，表明在其OER過程中更快的動力學(xué)和更有效的電荷轉(zhuǎn)移。這些結(jié)果證實了氧空位誘導(dǎo)的SFO膜的BM相具有最好的OER電催化活性。

此外，沿著膜沉積方向由氧空位通道(OVCs)組成的BM-SFO膜將更有利于催化過程中離子的遷移，進(jìn)一步增強(qiáng)其OER動力學(xué)。綜上，這些發(fā)現(xiàn)為研究單晶氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)與功能之間的關(guān)系提供了理論基礎(chǔ)，這對于合理設(shè)計成本效益高的基于鈣鈦礦的電催化劑具有重要意義。

Coordination Tailoring of Epitaxial Perovskite-Derived Iron Oxide Films for Efficient Water Oxidation Electrocatalysis. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05147

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