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陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.:調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原

陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.:調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原
在多相催化中,由于缺乏精確控制分子尺度下界面化學(xué)的能力,構(gòu)建催化劑活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)和組成以區(qū)分反應(yīng)分子仍面臨巨大的挑戰(zhàn)。
日,北京科技大學(xué)陳名揚(yáng)副教授和南京大學(xué)祝艷教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了通過(guò)選擇性地切割A(yù)u-S或C-S鍵(可以通過(guò)Cd摻雜控制)來(lái)識(shí)別用于CO2電還原反應(yīng)(CO2RR)的硫代酸鹽配體保護(hù)的金納米簇的反應(yīng)位點(diǎn)。
陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.:調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原
通過(guò)研究表明,部分配體上發(fā)生的C-S鍵斷裂導(dǎo)致開(kāi)放S位點(diǎn)的產(chǎn)生,而這些位點(diǎn)能夠很容易地結(jié)合CO2分子并且催化其還原,而Au-S鍵的斷裂則產(chǎn)生暴露的金屬位點(diǎn),有利于H2的生成,被認(rèn)為是CO2RR的主要完全反應(yīng)。
陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.:調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原
作者僅通過(guò)配體衍生進(jìn)一步調(diào)整這兩類反應(yīng)位點(diǎn)的反應(yīng)活性,在合理設(shè)計(jì)高性能催化劑方面具有很大的應(yīng)用潛力。
此外,該工作有望促進(jìn)金屬-配體界面和金屬-配體反應(yīng)相互作用的研究,為高性能催化劑定制反應(yīng)位點(diǎn)提供前景。
陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.:調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原
Active-Site Tailoring of Gold Cluster Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02193.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02193.

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