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陸俊/張會(huì)剛/李愛東等Nano Lett.: 原位形成多環(huán)芳烴作為鋰金屬負(fù)極的人工雜化層

由于最高容量（3860 mAh g^-1）和最低還原電位（-3.04 V ），鋰金屬負(fù)極受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而，不均勻的鋰沉積導(dǎo)致枝晶和低庫(kù)侖效率（CE），嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，南京大學(xué)張會(huì)剛教授、李愛東教授及美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室陸俊研究員、Khalil Amine研究員等人提出了一種原位策略來(lái)形成多環(huán)芳烴 (PAH) 作為人工 SEI層。PAHs由sp²雜化碳的多個(gè)芳環(huán)組成，具有平面分子結(jié)構(gòu)，可以覆蓋鋰金屬表面形成人工SEI層。

具體而言，作者選擇二羥基紫蒽酮（DHV）作為構(gòu)建SEI的分子單元，因?yàn)镈HV在其邊緣具有含氧官能團(tuán)，可以連接到鋰金屬上產(chǎn)生DHV保護(hù)的鋰金屬（表示為DHV-Li）。在電解液中加入蒽酮紫-79（VO79），鋰金屬可以還原VO79且斷裂烷基鏈從而得到DHV-Li。得到的DHV分子和無(wú)機(jī)物雜化多層膜可以作為人工SEI提供機(jī)械支撐，抑制形成鋰枝晶。

圖1. 鋰沉積過(guò)程和SEI形成示意圖

這種人工SEI極大地改善了鋰金屬負(fù)極的CE和循環(huán)性能?；贒HV保護(hù)的鋰金屬對(duì)稱電池可以在4 mA cm^-2和4 mAh cm^-2下循環(huán)1000 h，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，累積容量高達(dá)2000 mAh cm^-2。

進(jìn)一步，以DHV保護(hù)的鋰金屬為負(fù)極，LiFePO₄為正極，在低N/P比為2的條件下，面積容量為2.8 mAh cm^-2的全電池可循環(huán)300次，每個(gè)循環(huán)衰減率為0.03%，CE為99.8%。優(yōu)異的電化學(xué)性能歸因于Li與VO79反應(yīng)導(dǎo)致的原位SEI，這種原位策略適合鋰離子電池行業(yè)當(dāng)前的技術(shù)，并為解決鋰枝晶和其他金屬負(fù)極問(wèn)題開辟了機(jī)會(huì)。

圖2. Li|LiFePO₄全電池的電化學(xué)性能

In Situ Formation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons as an Artificial Hybrid Layer for Lithium Metal Anodes, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03624

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