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韓布興/朱慶宮JACS: p區(qū)金屬摻雜的銅誘導p?d軌道雜化，促進安培級CO2電還原形成C2+

電化學CO₂轉化為高附加值的化學品或燃料是實現(xiàn)碳中和以及可再生能源利用/儲存的最有前景的策略之一。同時，多碳(C₂₊)產品由于其高的能量密度和經濟價值而比C₁產品更具吸引力。

迄今為止，銅基材料是電化學CO₂還原反應(CO₂RR)制備C₂₊產物應用最廣泛的催化劑。然而，銅基催化劑上的C₂₊生產仍然存在產物活性、選擇性和效率低的問題，特別是在大電流條件下。C₂₊產量不理想的主要原因是催化劑表面的*CO中間體電子轉移復雜，結合強度低，導致多種競爭途徑(析氫反應或C₁途徑)，從而使得C-C偶聯(lián)過程的動力學過程緩慢，這極大地阻礙了其在工業(yè)電解槽中的實際應用。因此，設計和開發(fā)新的和高效的電催化劑以提高C₂₊的生產率至關重要。

基于此，中科院化學研究所韓布興和朱慶宮等通過簡單的兩步法成功構建了p塊金屬鎵摻雜的Cu (CuGa)催化劑，該催化劑具有p?d雜化軌道，可以在安培級電流密度下實現(xiàn)高效率的CO₂電催化轉化為C₂₊產物。所制備的CuGa催化劑在?1.07 V_RHE的電位下，電流密度高達0.9 A cm^?2，C₂₊的法拉第效率高達81.5%；在1.1 A cm^?2電流密度下，該催化劑仍保持了較高的C₂₊產率，以及C₂₊的法拉第效率為76.9%。

實驗結果和理論計算表明，所制備的CuGa催化劑的優(yōu)異電催化性能是由于Cu和Ga之間的p?d雜化作用。通過重新分配電子結構，提高*CO中間體的結合強度、降低C?C偶聯(lián)反應的能壘以及保證催化活性中心的充足，從而提高了C₂₊的選擇性。

這種p?d雜化策略也可以推廣到其他p區(qū)金屬摻雜的Cu催化劑以提高C₂₊產物的CO₂電還原能力(例如CuAl和CuGe在0.9 A cm^?2時的C₂₊法拉第效率分別為77.3%和75.5%)。該項工作不僅揭示了p?d雜化對CO₂RR中C₂₊產物生成的影響，而且為在實際應用中設計更具創(chuàng)新性和高效的安培級電流密度CO₂電催化劑提供了指導。

p–d Orbital Hybridization Induced by p-Block Metal-Doped Cu Promotes the Formation of C₂₊Products in Ampere-Level CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c12743

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/d344eca6be/

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