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通過2e^–氧還原反應（ORR）電化學合成過氧化氫（H₂O₂）是清潔和連續(xù)原位生產(chǎn)H₂O₂的一種有吸引力的方法，但是開發(fā)高活性和選擇性電催化劑仍面臨重大的挑戰(zhàn)。雖然碳納米材料在生產(chǎn)H₂O₂方面表現(xiàn)出了良好的性能，但是對活性中心和關鍵結構因素的了解不足阻礙了其發(fā)展。

近日，韓國蔚山國立科學技術研究院（UNIST）Sang Hoon Joo和韓國光云大學Young Jin Sa（共同通訊作者）等人報道了一種碳基模型催化劑（GOMC），并利用其來研究活性氧官能團和結構因子。

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通過制備一系列具有相似結構特性但具有受控氧官能團的模型GOMC催化劑來，確定了石墨碳邊緣位置的羧基是2e^– ORR的主要活性中心，羰基是次要活性中心。結構分析和電化學測試提供了一種結構活性關系，結合官能團的選擇性封閉，將羧基和羰基鑒定為O-摻雜碳材料中的活性物質(zhì)。

為了證實邊緣位點的重要性，作者制備了一組具有相似表面功能而調(diào)整石墨邊緣碳密度的模型催化劑?；钚噪S邊緣碳密度的線性增加，表明富邊緣設計可以最大限度地創(chuàng)造和利用邊緣處的活性氧官能團。

通過對活性位點和結構的理解，最終形成了活性最高的O-GOMC-5.5催化劑，對比已報道的堿性介質(zhì)中的其他碳基催化劑，其對H₂O₂電合成顯示出最高的質(zhì)量活性。

此外，O-GOMC-5.5在168 h內(nèi)也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，H₂O₂的法拉第效率（FE_H2O2）為99%并且大量生成H₂O₂積累。作者認為活性物種和關鍵結構因素的鑒定將對碳基催化劑的開發(fā)和工程化有很大幫助。

Designing highly active nanoporous carbon H₂O₂ production electrocatalysts through active site identification. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.08.007.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.08.007.

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