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ACS Energy Lett.：首次發(fā)現(xiàn)鋰沉積均勻性與電極間距離極為相關！

到目前為止，在反復的沉積/剝離反應中，鋰枝晶生長一直是金屬鋰負極商業(yè)化的一個重要障礙。這種現(xiàn)象與死鋰的演化、不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）層和低庫侖效率密切相關。然而，在目前關于碳酸酯基電解液的報告中，即使添加了各種添加劑，也沒有顯示出對樹枝狀鋰生長的完全抑制。

首爾大學Yung-Eun Sung、康奈爾大學Héctor D. Abru?a、高麗大學Seung-Ho Yu等報道了由各種溶劑和LiPF₆鹽的組合誘導的非常獨特的均勻鋰生長。

圖1. RCE和PenE中鋰沉積的原位X射線和光學成像

在此，作者報告了在四種均勻混合的溶劑（碳酸乙酯（EC）、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸甲乙酯（EMC）和1,2-二甲氧基乙烷（DME））中通過單一鹽（LiPF₆）的組合實現(xiàn)的均勻鋰沉積行為，稱之為五聚電解液（PenE）。

盡管此前人們曾多次嘗試通過在碳酸酯電解液中加入醚基溶液來抑制鋰枝晶的生長，但該研究是首次通過各種電解液的混合液呈現(xiàn)出顯著均勻的鋰沉積行為。這種行為被發(fā)現(xiàn)與電極的表面粗糙度無關，并被基于同步輻射X射線和可見光源的原位可視化所證實。此外，它的實用性通過在三維Cu集流體上的均勻鋰沉積和在各種鋰金屬電池系統(tǒng)上的電化學性能得到了驗證。

圖2. 電解液和SEI層的性能表征

此外，研究發(fā)現(xiàn)，當滿足特定條件時，PenE會表現(xiàn)出這種無與倫比的沉積或粗糙度無關的行為：

（1）精確的電解液成分，

（2）輕微的水分，

（3）足夠長于臨界長度（80微米）的電極間距離(IED)，以實現(xiàn)快速的鋰離子傳輸和基板表面堅固的SEI層。

通過采用原位射線成像（XRI）和光學顯微鏡（OM）表征，作者確認IED是影響電鋰沉積形態(tài)和SEI層特性的關鍵因素。單獨改變電解液成分的實驗表明，最小量的水對于PenE中的均勻鋰沉積是必不可少的。相反，無論水的含量或IED，在RCE（1 M LiPF₆-EC/DEC)）中都會產(chǎn)生不穩(wěn)定和脆弱的SEI層，隨后形成危險的樹枝狀鋰。因此，PenE中所有成分的協(xié)同作用和足夠的IED可促成獨特、與粗糙度無關的均勻鍍鋰。此外，這項研究首次報告了鋰沉積上SEI層的化學結(jié)構轉(zhuǎn)換，這取決于基底和對電極之間的IED。PenE在各種電池系統(tǒng)中的實際可行性也證明了這一點，作者堅信，這種極其超均質(zhì)的鋰沉積行為的發(fā)現(xiàn)可能會導致金屬鋰負極商業(yè)化的重大進展。

圖3. RCE和PenE中鋰生長的示意圖

Surface Roughness-Independent Homogeneous Lithium Plating in Synergetic Conditioned Electrolyte. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00974

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