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目前，已經(jīng)開(kāi)發(fā)了許多活性描述符來(lái)合理地設(shè)計(jì)單原子催化劑(SACs)，例如基于能量的或電子的描述符。然而，它們的計(jì)算成本和實(shí)驗(yàn)上無(wú)法獲得的性質(zhì)限制了對(duì)結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的理解。

近日，天津大學(xué)鞏金龍教授（通訊作者）等人描述了一個(gè)與活度直接相關(guān)的簡(jiǎn)單且可解釋的描述符，它不僅可以容易地從原子數(shù)據(jù)庫(kù)中獲得，而且可以通過(guò)X射線(xiàn)吸收光譜進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

該定義的描述符證明可以加速700多個(gè)石墨烯基SACs模型的高通量篩選，無(wú)需計(jì)算，通用于3-5d過(guò)渡金屬和C/N/P/B/O基配位環(huán)境。同時(shí)，該描述符的解析式揭示了復(fù)雜的金屬-配體相互作用中各種關(guān)鍵特征的內(nèi)在聯(lián)系，從而在分子軌道水平上闡明了構(gòu)效關(guān)系。

以電化學(xué)氮還原（NRR）為例，該描述符的指導(dǎo)作用已經(jīng)被13個(gè)先前的報(bào)道以及作者合成的4個(gè)SACs實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。這項(xiàng)工作將機(jī)器學(xué)習(xí)與物理見(jiàn)解有序地結(jié)合起來(lái)，為跨越低成本高通量篩選和全面理解結(jié)構(gòu)-機(jī)制-活性關(guān)系之間的鴻溝提供了一種新的通用策略。

相關(guān)工作以《High-Throughput Screening of Electrocatalysts for Nitrogen Reduction Reactions Accelerated by Interpretable Intrinsic Descriptor》為題在《Angew. Chem. Int. Ed.》上發(fā)表論文。值得注意的是，這也是鞏金龍教授在《Angew. Chem. Int. Ed.》上發(fā)表的第41篇論文。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 從高通量篩選到構(gòu)效關(guān)系理解的工作流程圖

這種機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）輔助策略的工作流程圖如圖1所示，它依賴(lài)于一種雙步方法來(lái)降低包括700多個(gè)模型在內(nèi)的復(fù)雜系統(tǒng)的維數(shù)。第一階段是通過(guò)符號(hào)回歸和壓縮感知來(lái)識(shí)別NRR活性的決定特征。第二階段是通過(guò)分子軌道理論探討中心金屬或配位環(huán)境的內(nèi)在特征如何決定NRR活性的決定特征。本文中，根據(jù)作者澄清的構(gòu)效關(guān)系，一個(gè)簡(jiǎn)單的描述符被總結(jié)為與NRR活性強(qiáng)相關(guān)。同時(shí)，作者對(duì)該描述符的指導(dǎo)作用進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。作者提出的開(kāi)發(fā)描述符的策略可以擴(kuò)展到其他材料和其他反應(yīng)。

圖2. 在高通量篩選中ML識(shí)別的確定特征

通過(guò)計(jì)算活性位點(diǎn)和中間體的電子和幾何特征、中間體的吸附能和NRR性能，作者建立了一個(gè)SACs模型的數(shù)據(jù)集。在訓(xùn)練數(shù)據(jù)集中，將3-5d單過(guò)渡金屬（TM）摻雜到石墨烯中，N原子取代量從0到4（TM-NC、NC = C₃、C₂N、CN₂、N₃、C₄、C₃N、C₂N₂、CN₃、N₄），如圖2a所示。

該訓(xùn)練數(shù)據(jù)集用于驗(yàn)證所定義的簡(jiǎn)單描述符的預(yù)測(cè)性能，包括C/N/P/B/O-混合配位環(huán)境。作者選擇了21個(gè)主要特征，分為兩類(lèi)：i)活性位點(diǎn)的內(nèi)在特征，包括中心金屬和配位環(huán)境；ii)DFT計(jì)算的特征，包括活性位點(diǎn)的電子特征和與關(guān)鍵中間體相關(guān)的特征?；钚晕稽c(diǎn)的內(nèi)在特征是元素?cái)?shù)據(jù)庫(kù)中特定的，而DFT計(jì)算的特征僅依賴(lài)于活性位點(diǎn)的化學(xué)信息。因此，由這些特征訓(xùn)練的描述符對(duì)平動(dòng)、旋轉(zhuǎn)和排列對(duì)稱(chēng)性是不變的，這在ML中是非常重要的。

圖3. 中心金屬和配位環(huán)境與活性的關(guān)系

圖4. 整體結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的可解釋描述符

圖5. 可解釋描述符的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

使用作者的方法，在相同的維度和復(fù)雜度（1D，phi=2）下，定義的描述符的均方根誤差（RMSE）值更小（從0.35 eV到0.16 eV）。描述符（

）本質(zhì)上量化了NRR過(guò)程中復(fù)雜的金屬-配體相互作用。一個(gè)實(shí)驗(yàn)火山圖被繪制出來(lái)作為概念的證明，包括13份以前的研究報(bào)告和作者合成的四種材料。其中一個(gè)顯示了最高的活性（Ru-N₃），與描述符的指導(dǎo)很一致。

作者希望能夠合成更多的高活性SACs，并根據(jù)這個(gè)簡(jiǎn)單的描述符來(lái)驗(yàn)證NRR的活性。此外，作者提出的兩步方法將提供一個(gè)新的研究范式來(lái)開(kāi)發(fā)其他反應(yīng)和其他材料的簡(jiǎn)單、可解釋、通用和內(nèi)在的描述符。隨著機(jī)器學(xué)習(xí)在多相催化領(lǐng)域的發(fā)展，越來(lái)越多的ML方法在加速高活性NRR催化劑的高通量篩選方面證明了它們的有效性。

總之，作者的研究結(jié)果證明，將ML與深刻的物理見(jiàn)解有機(jī)地結(jié)合起來(lái)，是全面解碼高通量篩選中的結(jié)構(gòu)-機(jī)制-活性關(guān)系的有力工具。這無(wú)疑將鼓勵(lì)催化劑的合理設(shè)計(jì)。

文獻(xiàn)信息

Lin, Xiaoyun, Wang, Yongtao, Chang, Xin, Zhen, Shiyu, Zhao, Zhi-Jian, Gong, Jinlong, High-Throughput Screening of Electrocatalysts for Nitrogen Reduction Reactions Accelerated by Interpretable Intrinsic Descriptor. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300122; Angew. Chem. 2023, e202300122. https://doi.org/10.1002/anie.202300122

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