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中科大陳乾旺Angew.：首次報(bào)道！EDTA作為高活性電催化劑，助力CO2還原為CH4

二氧化碳（CO₂）加氫還原活性催化劑主要是非均相銅（Cu）基催化劑。多相催化劑中復(fù)雜的配位環(huán)境和多個(gè)活性位點(diǎn)總是導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)物的低選擇性，而具有明確活性位點(diǎn)和可調(diào)控結(jié)構(gòu)的分子催化劑允許基于機(jī)理的選擇性?xún)?yōu)化。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳乾旺教授（通訊作者）等人首次報(bào)道了一種在碳納米管（CNT）表面上固定乙二胺四乙酸（EDTA）分子催化劑（EDTA/CNT），該催化劑在催化CO₂轉(zhuǎn)化為甲烷（CH₄）時(shí)具有優(yōu)異的催化性能。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，對(duì)比可逆氫電極，在-1.3 V電位下，EDTA/CNT對(duì)CH₄的法拉第效率（FE）高達(dá)61.6%，并且局部電流密度為-16.5 mA cm^-2。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，EDTA分子中的Lewis堿性COO^–基團(tuán)是CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）的活性中心。從*CO中間體生成CO的能壘高達(dá)0.52 eV，而從*CO進(jìn)一步質(zhì)子化到*CHO則遵循能量下坡路徑（-1.57 eV），從而導(dǎo)致CH₄的高選擇性。

該工作為根據(jù)*CO中間體的勢(shì)壘與分子結(jié)構(gòu)的關(guān)系來(lái)調(diào)控CO₂RR的產(chǎn)物選擇性提供了可行性。

EDTA Lewis basic molecule as a highly active electrocatalyst for CO₂ reduction to CH₄. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110594.

https://doi.org/10.1002/anie.202110594.

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