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成果簡介

具有八元環(huán)的沸石分子篩在工業(yè)上得到了廣泛的應(yīng)用，而具有六元環(huán)的沸石晶體由于有機(jī)模板或無機(jī)陽離子占據(jù)在微孔中而無法去除，通常很少得到利用。

浙江大學(xué)吳勤明、肖豐收，上?？萍即髮W(xué)馬延航等人研究表明，通過重構(gòu)的方法可以制備出具有完全開放微孔的六元環(huán)分子篩(ZJM-9)。在25℃下，CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O等混合氣體穿透實(shí)驗(yàn)表明，該分子篩具有較好的選擇性脫水效果。特別是，ZJM-9的解吸溫度(95°C)比商用3A分子篩的解吸溫度(250°C)更低，為在脫水過程中節(jié)省更多能量提供了更多可能。

相關(guān)工作以《A Six-Membered Ring Molecular Sieve Achieved by a Reconstruction Route》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發(fā)表論文。

值得注意的是，這也是肖老師在《Journal of the American Chemical Society》上發(fā)表的第23篇論文。

往期工作報(bào)道可見：投稿到接收剛好一年！浙江大學(xué)肖豐收/王亮團(tuán)隊(duì)，今日再發(fā)Nature Catalysis！；浙江大學(xué)肖豐收團(tuán)隊(duì)，最新Nature Nanotechnology！

圖文導(dǎo)讀

圖1. ZJM-9的結(jié)構(gòu)

本文首次以含8-MRs的磷酸鋁分子篩(ZJM-8)為基礎(chǔ)，成功合成了含6-MRs的全開孔微孔磷酸鋁分子篩(ZJM-9)。首先，在水熱條件下合成了含8-MRs的磷酸鋁分子篩ZJM-8。在550℃煅燒4 h去除有機(jī)模板后，成功獲得了煅燒后的ZJM-8。將煅燒后的ZJM-8經(jīng)室溫水熱處理后，再經(jīng)550℃煅燒，得到了一種新型分子篩，命名為ZJM-9。

圖2. ZJM-9的結(jié)構(gòu)模型

在ZJM-9框架中有三種類型的籠子(圖2A)，包括一個(gè)los籠，can籠和一個(gè)新的[4⁶·6¹⁴]籠(命名為zjs籠)。因此，ZJM-9擁有三維6-MR通道，孔徑尺寸分別為2.7×2.7 ?、2.1×2.8 ?和1.7×2.9 ?。考慮到ZJM-9在合成過程中缺少無機(jī)陽離子，可以認(rèn)為ZJM-9的微孔應(yīng)該是完全打開的，這與之前報(bào)道的最終產(chǎn)物中含有有機(jī)模板或無機(jī)陽離子的6-MRs微孔晶體完全不同。

圖2B為煅燒后的ZJM-8經(jīng)室溫水熱處理和550℃煅燒后ZJM-9的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變示意圖。顯然，雖然一個(gè)單元格的堆垛層數(shù)仍然存在，但煅燒后的ZJM-8的d6r結(jié)構(gòu)被破壞，然后重新成鍵、形成結(jié)構(gòu)中沒有d6r籠的ZJM-9骨架。

圖3. 氣體穿透曲線

圖3為25℃下CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O等混合氣體的穿透性實(shí)驗(yàn)。值得注意的是，CH₃OH、CH₄、CO₂和CO的穿透立即發(fā)生，而H₂O可以保留很長時(shí)間。CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O的選擇性分別為46、55、56和53。這些結(jié)果遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于含有6-MRs的SOD沸石，甚至可以與商業(yè)上最先進(jìn)的3A沸石吸附劑相媲美。

綜上所述，本文合成了一種新型的全開放微孔磷酸鋁分子篩(ZJM-9)，其6-MRs是由具有結(jié)構(gòu)缺陷的煅燒8-MRs磷酸鋁分子篩(ZJM-8)重構(gòu)而成的。得到的ZJM-9具有良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性。此外，ZJM-9具有完全開放的微孔，具有良好的吸水性能。ZJM-9在室溫下對CH₃OH/H₂O、CH₄/H₂O、CO₂/H₂O、CO/H₂O混合溶液中的水具有高效的選擇性吸附。此外，與商用3A分子篩(250℃，0.59 cm³/g)相比，其解吸溫度(95℃)更低，密度(0.64 cm³/g)更高。上述特性對于其在工業(yè)脫水和凈化過程中凈化氣體和液體的工業(yè)應(yīng)用可能是重要的。

文獻(xiàn)信息

A Six-Membered Ring Molecular Sieve Achieved by a Reconstruction Route，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13309

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/9454566c94/

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他，第23篇JACS！

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