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吳鋒院士/陳人杰/李月姣AFM：鋰金屬電池雙鹽聚醚電解質(zhì)界面機(jī)理研究

固態(tài)電池被認(rèn)為是儲(chǔ)存大量和安全的電化學(xué)能量的新途徑。然而，高電壓耐受性差以及界面接觸不良已成為其在高能量密度鋰金屬電池（LMB）中應(yīng)用的瓶頸。

在此，北京理工大學(xué)吳鋒院士、陳人杰教授及李月姣副教授等人利用商業(yè)化六氟磷酸鋰（LiPF₆）通過原位陽離子開環(huán)聚合反應(yīng)將傳統(tǒng)的醚基電解液（1M LiTFSI-DME/DOL)轉(zhuǎn)化為凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE)，該GPE是一種基于濃縮LiPF₆/LiTFSI的雙鹽聚醚電解質(zhì) (BSPE)。

電池內(nèi)部的原位聚合方法提高了鋰負(fù)極和正極的界面潤(rùn)濕性，且不含雜質(zhì)。更重要的是，雙鹽濃度的調(diào)整和鏈狀1,3-二氧戊環(huán)（DOL）結(jié)構(gòu)賦予了GPE良好的氧化穩(wěn)定性，表現(xiàn)出較寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（4.4 V)。

作者通過原位FTIR結(jié)合XPS分析揭示了BSPE-1M在高壓下的實(shí)時(shí)演化機(jī)制，并研究了可能的氧化降解途徑。

圖1. 原位聚合機(jī)理的示意圖模型及表征

受益于這種設(shè)計(jì)，BSPE-1M表現(xiàn)出與鋰金屬的出色兼容性。當(dāng)電流密度為0.5 mA cm^-2、面積容量為1 mAh cm^-2時(shí)，具有BSPE-1M的Li|Li對(duì)稱電池可在1200小時(shí)內(nèi)穩(wěn)定循環(huán)，且過電位較低。此外，Li|LiFePO₄ (LFP)電池在0.5 C倍率下顯示出更長(zhǎng)的壽命，初始放電容量為 160.6 mAh g^-1，1000次循環(huán)后容量保持率約為 80%。

更重要的是，Li|Li4Ti₅O₁₂(LTO) 和 Li|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) 電池在環(huán)境溫度下也具有出色的循環(huán)性能。因此，相信BSPE可以成為高能量密度 LMB的有前途的凝膠聚合物電解質(zhì)候選者。

圖2. Li|LFP和Li|LTO電池的電化學(xué)性能

Study on the Interfacial Mechanism of Bisalt Polyether Electrolyte for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109184

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