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Nature子刊：調(diào)控納米尺度H供應(yīng)鏈，促進(jìn)ZnZrOx催化CO2合成CH3OH

為了減少CO₂的排放并將其作為一種有價(jià)值的產(chǎn)品加以利用，CO₂加氫制甲醇已經(jīng)引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。對于經(jīng)典的Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑，其關(guān)鍵局限性之一是由于催化劑在熱和濕氣下的穩(wěn)定性不令人滿意，阻礙了其長期穩(wěn)定反應(yīng)。

最近，ZnO-ZrO₂固溶體催化劑(ZnZrO_x)引起了人們的注意，因?yàn)樗哂袃?yōu)越的長期穩(wěn)定性，但缺點(diǎn)是其活性低于Cu/ZnO/Al₂O₃。金屬促進(jìn)劑是提高氧化物催化劑加氫性能最常用的策略，金屬納米顆?；驌诫s劑直接位于催化劑表面上，以與氧化物上的活性位點(diǎn)產(chǎn)生界面協(xié)同作用，但向這些位點(diǎn)的氫輸送不足可能會(huì)影響增強(qiáng)效果。

為解決上述難題，新加坡國立大學(xué)顏寧和Sergey M. Kozlov等通過將ZnZrO_x與碳納米管(CNT)上的Pd結(jié)合(Pd/CNT + ZnZrO_x)。碳納米管是一種儲(chǔ)氫材料，用金屬或金屬氧化物摻雜碳納米管大大提高了其儲(chǔ)氫能力，證實(shí)了碳納米管與摻雜物之間的快速氫轉(zhuǎn)移。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與具有相同Pd含量的ZnZrO_x和Pd/ZnZrO_x相比，Pd/CNT + ZnZrO_x能顯著提高CO₂合成甲醇的活性；該催化劑還具有具有優(yōu)異的長期穩(wěn)定性：在連續(xù)反應(yīng)200 h以后，其性能超過了目前最先進(jìn)的Cu/ZnO/Al₂O₃工業(yè)催化劑。

基于以往的研究報(bào)道、理論計(jì)算結(jié)果以及碳納米管的獨(dú)特性質(zhì)，研究人員推測Pd/CNT可以通過氫在Pd上的活化和碳納米管上溢出兩種方式將輸送到ZnZrO_x中，進(jìn)而提高了催化劑的CO₂合成甲醇催化活性。

此外，研究人員對商業(yè)Cu/ZnO/Al₂O₃與CNT的物理混合的初步測試結(jié)果顯示，在0.1?1.0 MPa的壓力范圍內(nèi)，與單獨(dú)的Cu/ZnO/Al₂O₃相比，甲醇形成活性提高了1.4至2.0倍，表明這種促進(jìn)策略不限于ZnZrO_x。總的來說，這項(xiàng)工作提供了一個(gè)氧化物催化劑設(shè)計(jì)的范例，其中過渡金屬促進(jìn)劑在非接觸模式下比直接附著在催化活性相表面的過渡金屬促進(jìn)劑產(chǎn)生更大的效果。

Engineering Nanoscale H Supply Chain to Accelerate Methanol Synthesis on ZnZrO_x. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36407-1

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/8f8a87a8f3/

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