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港城大劉奇Nano Lett.: 自發(fā)應(yīng)變緩沖實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定循環(huán)的單晶富鎳NCM正極

富Ni氧化物NCM（X ≥0.8）被認(rèn)為是用于高能量鋰離子電池（LIBs）的理想候選。高Ni含量可通過二電子Ni^2+/4+氧化還原對(duì)提高容量，同時(shí)替代高價(jià)Co而降低成本，但源于劇烈的表面反應(yīng)和多晶顆粒中的晶間裂紋的容量衰減阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，香港城市大學(xué)劉奇教授等人報(bào)道了一種具有高容量和高循環(huán)穩(wěn)定性的富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂（SC-N83）單晶正極。這種SC-N83正極是在共沉淀前驅(qū)體上采用優(yōu)化的兩階段煅燒工藝制備的，形成單晶的關(guān)鍵步驟是在兩階段煅燒之間引入球磨過程，在隨后的高溫處理中粉碎團(tuán)聚顆粒以生長(zhǎng)均勻的單晶。

與循環(huán)多晶類似物 (PC-N83) 相比，它可以提供高比容量（~209 mAh g^-1@0.1 C, 2.8~4.3 V），同時(shí)顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（100個(gè)循環(huán)容量保持率>96%，200個(gè)循環(huán)容量保持率>93%）。

圖1. SC-83和PC-N83電極的電化學(xué)性能

研究表明，由于減少了比表面積和消除了晶界，SC-N83顆粒在長(zhǎng)期循環(huán)中可以保持堅(jiān)固的形態(tài)完整性。此外，單晶中獨(dú)特的Li-(脫)插層動(dòng)力學(xué)可以在高電壓H3晶格的H1~H2躍遷和多層間距之間觸發(fā)中間單斜相，這得到了原位XRD和原位對(duì)分布函數(shù)（PDF）表征的證實(shí)。

這些結(jié)構(gòu)變化可以看作是SC-N83顆粒之間的附加應(yīng)變緩沖，保證了SC-N83的高循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究突出了SC-N83正極的合成優(yōu)勢(shì)即簡(jiǎn)單和易擴(kuò)展，為更低功耗的汽車應(yīng)用帶來了巨大的希望。

圖2. 原位同步加速器XRD分析

Spontaneous Strain Buffer Enables Superior Cycling Stability in Single-Crystal Nickel-Rich NCM Cathode, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03613

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