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利用范德華力構(gòu)建的MoS₂/C復(fù)合材料已被廣泛地應(yīng)用于鋰硫（Li-S）電池。然而，由于復(fù)合材料界面之間的弱電子相互作用，無法從根本上提高MoS₂的內(nèi)在電子傳導(dǎo)性，因此對多硫化物（LiPSs）的催化轉(zhuǎn)化效果有限。

清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏、湘潭大學(xué)許國保、Qi Zhang等驗證了MoS₂的內(nèi)在電子傳導(dǎo)性和MoS₂/C的異質(zhì)界面的平滑電子通路可以分別顯著促進LiPSs的轉(zhuǎn)化和Li₂S的分解。

圖1. DFT計算

首先，密度泛函理論計算顯示，由于異質(zhì)界面上的強共價耦合效應(yīng)，MoS₂與氮摻雜碳復(fù)合體的Mo-O-C鍵可以促進多硫化物的催化轉(zhuǎn)化，其吉布斯自由能僅為0.19 eV，解離能低至0.48 eV。

因此在理論指導(dǎo)下，作者利用具有豐富活性位點的MoS₂與由氮摻雜的還原氧化石墨烯和碳化三聚氰胺泡沫組成的三維碳基體（MoS₂@CF-NRGO）共價耦合構(gòu)建了MoS₂/C復(fù)合材料。在這個方案中，MoS₂@CF-NRGO的強大界面連接確保了MoS₂和三維碳基體之間的超快電子傳遞和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖2. MoS₂@CF-NRGO的制備和表征

由于該復(fù)合材料具有很強的LiPSs化學(xué)吸附性、快速的電子傳導(dǎo)能力和豐富的催化位點，采用MoS₂@CF-NRGO涂層隔膜的Li-S電池具有優(yōu)異的倍率能力、循環(huán)穩(wěn)定性、良好的抗自放電能力和高/低溫性能。

即使是具有高容量硫負載（8.0 mg cm^-2）的Li-S電池，在0.2 C下循環(huán)50次后，仍可實現(xiàn)5.58 mAh cm^-2的可逆容量，容量保持率達91.3%。在0.5 C下靜置5天后，自放電率低至8.6%。

圖3. Li-S電池性能

Mo-O-C Between MoS2 and Graphene Toward Accelerated Polysulfide Catalytic Conversion for Advanced Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201579

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