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夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子點(diǎn)中氧空位促進(jìn)高效光催化氮還原

構(gòu)建高效的納米材料以在不犧牲試劑或額外光敏劑的情況下實(shí)現(xiàn)氮還原仍然具有挑戰(zhàn)性。

江蘇大學(xué)夏杰祥和南洋理工大學(xué)狄俊等首次報道了一種Bi₂Sn₂O₇量子點(diǎn)，其能夠在純水中進(jìn)行高效光催化固氮。

作者通過將Bi₂Sn₂O₇的尺寸減小到量子點(diǎn)，可以將豐富的氧空位引入到Bi₂Sn₂O₇中，從而提高光生電荷分離和N₂的有效吸附。

同時，氧空位的存在有利于周圍作為活性位點(diǎn)的Bi原子暴露，導(dǎo)致更多低配位的活性Bi原子與反應(yīng)中間體鍵合。因此，在Bi₂Sn₂O₇QD中可以實(shí)現(xiàn)優(yōu)化的分子氮活化和有效的電荷分離，使其光催化固氮性能得到極大改善。

DFT計算表明，N₂在Bi位點(diǎn)上被激活后，化學(xué)鍵顯著減弱，N-N鍵長延長至1.22 ?。同時，新的Bi-N鍵形成，鍵長為2.49 ?。從*NNH₃到*N的大部分后續(xù)質(zhì)子化步驟都是放熱，最終產(chǎn)品NH₃的解吸也比較優(yōu)異。

Bader電荷分析表明氧空位導(dǎo)致Bi上的原子電荷不那么正，從+1.87|e|到+1.33|e|。Bi上更多的價電子促進(jìn)了惰性氮和活性位點(diǎn)之間的相互作用。Bi₂Sn₂O₇ QDs催化劑在光照下表現(xiàn)出很高的活性，在沒有任何犧牲劑的情況下，氨產(chǎn)率達(dá)到334.8 μmol g^-1 h^-1。

Oxygen vacancies in Bi₂Sn₂O₇ quantum dots to trigger efficient photocatalytic nitrogen reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120680

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/70e070d9fb/

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