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中科院上硅所李馳麟AFM：缺陷調(diào)制的T-Nb2O5負(fù)極實(shí)現(xiàn)耐用快充鋰電

亞穩(wěn)態(tài)斜方晶五氧化二鈮(T-Nb₂O₅)是一種很有前景的負(fù)極，可滿足高倍率鋰離子電池(LIBs)的要求。化學(xué)計(jì)量T-Nb₂O₅受到重復(fù)充放電過程后低電導(dǎo)率和顆粒粉化的困擾。

中科院上海硅酸鹽研究所李馳麟等通過酸浸Nb₂O₅·nH₂O并形成路易斯酸位點(diǎn)，將氧空位注入T-Nb₂O₅顆粒中，以改善其電化學(xué)性能。

圖1 T-Nb₂O_5?x合成步驟示意圖

多重表征和模擬揭示了Nb-O鍵的延長(zhǎng)，以及NbO₇五方雙錐和NbO₆四方雙錐在T-Nb₂O_5?x中的轉(zhuǎn)化。氧空位的富集賦予T-Nb₂O_5?x更高的電導(dǎo)率、更好的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)和更大的贗電容貢獻(xiàn)。但多余的空位不利于T-Nb₂O₅作為負(fù)極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并影響其循環(huán)耐久性。

進(jìn)一步，作者首次提出采用氧摻雜石墨C₃N₄（O-g-C₃N₄）作為氧源來修復(fù)多余的氧空位，它也可以作為Nb₂O_5-x生長(zhǎng)的犧牲模板，以構(gòu)建多孔的單片電極網(wǎng)絡(luò)。結(jié)果，O-g-C₃N₄模板化-Nb₂O₅ (CN-NbO)的氧缺陷濃度降低到酸浸Nb₂O₅(L-NbO)的約1/60。

圖2 Li/CN-NbO電池性能

研究顯示，缺陷調(diào)制的CN-NbO顯示出非凡的循環(huán)穩(wěn)定性（5 C下循環(huán)1100次后為164 mAh g^-1）、超高倍率（25 C）下的高容量保持（104 mAh g^-1）和高質(zhì)量負(fù)載(4 mg cm^-2)下的大面積容量（0.74 mAh cm^-2)。

此外，具有高平均平臺(tái)（2.12 V）和高比容量（229 mAh g^-1）的CN-NbO/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池證明了其實(shí)用前景。氧化物負(fù)極上的氧缺陷調(diào)制策略為快充和耐用的LIBs提供了一種替代解決方案。

圖3 氧空位作用分析及全電池性能

Defect-Concentration-Mediated T-Nb2O5 Anodes for Durable and Fast-Charging Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107060

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