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Nature子刊：無(wú)金屬催化劑亦有高性能！聚合物水凝膠用于高效電催化水氧化

電催化OER在許多能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)系統(tǒng)中是必不可少的，特別是對(duì)于水分解電解槽和可充電的金屬-空氣電池。OER涉及到多電子和多中間體，因此有必要設(shè)計(jì)優(yōu)異的電催化劑以加快反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。碳質(zhì)無(wú)金屬電催化劑作為一類(lèi)重要的OER催化劑，近年來(lái)得到了廣泛的研究。

此外，雜原子摻雜、缺陷工程和碳基底(例如碳納米管，石墨烯)的分子間功能化是針對(duì)這種無(wú)金屬OER電催化劑的典型合成策略。本質(zhì)上，所有這些策略都誘導(dǎo)了共軛碳基體上的電荷重分布，從而使一些局部帶正電的(或稱(chēng)為p型結(jié)構(gòu)域)碳原子被激活作為OER的活性位點(diǎn)，即在OER過(guò)程中，誘導(dǎo)帶正電荷的碳是氫氧化物中間體吸附必不可少的條件。

然而，依賴(lài)碳同素異形體作為原料限制了前體的選擇，而上述大多數(shù)改性方法也涉及復(fù)雜和/或能源消耗程序(如煅燒)。因此，有必要尋找易于制備的高效無(wú)金屬OER電催化劑，但這也具有挑戰(zhàn)性。

近日，悉尼大學(xué)趙慎龍、裴增夏和波多黎各大學(xué)陳中方等證明中間結(jié)構(gòu)聚丙烯酸酯水凝膠可以提供優(yōu)異的OER活性(與堿性電解質(zhì)中的基準(zhǔn)IrO₂催化劑相當(dāng))，以及在各種pH環(huán)境中的高耐久性和良好適應(yīng)性。具體而言，所制備的CC-PANa電極在10 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位為316 mV，Tafel斜率僅為42 mV dec^?1；PANa電極在酸性和中性磷酸鹽緩沖溶液電解質(zhì)中也具有良好的OER活性。

然而，與堿性電解質(zhì)相比，酸性和中性電解質(zhì)中的電極顯示出更嚴(yán)重的活性衰減，這是因?yàn)榉菈A性電解質(zhì)中OER所需的過(guò)電位太高，并且酸性電解質(zhì)具有高度腐蝕性。因此，雖然PANa電極在不同的電解質(zhì)中表現(xiàn)出活性，但它更適合于堿性電解質(zhì)中的OER。

為了證明聚合物水凝膠材料作為OER電催化劑的一般性，研究人員還研究了另一種最常見(jiàn)的烯丙基聚合物聚丙烯酰胺(PAM)的OER活性。DFT計(jì)算表明，PAM水凝膠對(duì)于OER需要更大的過(guò)電位，可能是由于末端酰胺組中碳原子的正電荷較少(+0.152 e，唯一的活性位點(diǎn))。這些結(jié)果表明，作為OER電催化劑的聚合物水凝膠必須有足夠的正碳中心，但最佳電荷密度仍有待進(jìn)一步研究。

此外，研究人員水解了PAM(在6 M KOH中保持在70 °C 1小時(shí)，標(biāo)記為HPAM)，HPAM樣品中-CONH₂基團(tuán)特征峰向-COO基團(tuán)特征峰變化。同時(shí)，與原始的CC-PAM相比，CC-HPAM電極提供了更好的OER活性，活性的逐漸增強(qiáng)進(jìn)一步證明-COO基團(tuán)是一個(gè)更加活躍的OER位點(diǎn)，這也表明了通過(guò)調(diào)節(jié)聚合物化學(xué)來(lái)開(kāi)發(fā)高效的水凝膠基OER電催化劑的巨大潛力。

A Polymeric Hydrogel Electrocatalyst for Direct Water Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36532-x

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/4bc0ba9747/

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