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劍橋大學(xué)Angew.：新紀(jì)錄！半人工光電化學(xué)串聯(lián)葉片實(shí)現(xiàn)CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的效率接近1%

半人工光電化學(xué)可以將最先進(jìn)的光伏光吸收器與用于選擇性燃料形成反應(yīng)（如CO₂還原）的酶結(jié)合起來，但是目前此類混合系統(tǒng)的整體性能受到限制。

近日，英國劍橋大學(xué)Erwin Reisner（通訊作者）等人報了通過電解質(zhì)溶液控制局部環(huán)境可以促進(jìn)有效的生物催化，并被轉(zhuǎn)化為使用鹵化鉛鈣鈦礦集成光電化學(xué)裝置實(shí)現(xiàn)CO₂還原轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的基準(zhǔn)酶光電化學(xué)。

具體而言，首先調(diào)整電解質(zhì)成分，以確定從脫硫弧菌Hildenborough固定化W-甲酸脫氫酶的最佳條件。然后，CO₂還原酶通過分層結(jié)構(gòu)的多孔TiO₂支架與三陽離子鉛混合鹵化物鈣鈦礦相連接，以產(chǎn)生集成光電陰極。

在模擬太陽光照射期間，與可逆氫電極相比，在0.4 V下達(dá)到-5 mA cm^-2的基準(zhǔn)光電流密度。

與水氧化BiVO₄光陽極結(jié)合產(chǎn)生了無偏壓集成（半人工葉）生物光電化學(xué)串聯(lián)系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了太陽能到燃料的轉(zhuǎn)換效率，其中CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的轉(zhuǎn)化率為0.8%，創(chuàng)造了人工CO₂轉(zhuǎn)化的新記錄。

Semi-artificial photoelectrochemical tandem leaf with a CO₂-to-formate efficiency approaching 1%. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110867.

https://doi.org/10.1002/anie.202110867.

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