国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

非催化氣固反應(yīng)在化學(xué)和冶金工業(yè)中很容易發(fā)現(xiàn)，其具有重要的工業(yè)意義。一般來(lái)說(shuō)，因?yàn)槠渌婕暗淖兞亢芏?，包括?fù)雜的混合氣氛、氣體分子向固體表面的轉(zhuǎn)移、氣體/固體界面的化學(xué)反應(yīng)以及在反應(yīng)和固體上產(chǎn)物形成過(guò)程中固體表面的大小、形狀和微觀結(jié)構(gòu)的變化，用于評(píng)估內(nèi)在動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)不能揭示真正的機(jī)制。

特別地，在氣固界面上的化學(xué)反應(yīng)是確定整個(gè)反應(yīng)速率規(guī)律的關(guān)鍵步驟，通常假定不可逆地發(fā)生，因?yàn)槠胶馔耆D(zhuǎn)移到反應(yīng)產(chǎn)物上。在該項(xiàng)工作中，研究人員證明了這種不可逆性的假設(shè)被過(guò)分簡(jiǎn)化了，并且存在反應(yīng)的反向元素發(fā)生的條件下，即使在純進(jìn)氣的簡(jiǎn)單情況下仍有利于反應(yīng)的前進(jìn)方向。

具體而言，紐約州立大學(xué)賓漢姆頓分校周光文課題組以CO₂氧化Ni制備N(xiāo)iO為例，從CO氣體產(chǎn)物的反作用出發(fā)，論證了反向元素的存在導(dǎo)致NiO還原。利用環(huán)境透射電子顯微鏡(TEM)在樣品區(qū)流動(dòng)CO₂氣體，在高溫下激活CO₂和Ni之間的反應(yīng)，同時(shí)在時(shí)間和空間上分辨氣固界面局部原子構(gòu)型的動(dòng)態(tài)變化。

通過(guò)在原子尺度進(jìn)行觀察，研究人員捕捉到了在遠(yuǎn)離化學(xué)平衡的條件下同時(shí)發(fā)生的NiO生長(zhǎng)的正向反應(yīng)和NiO還原的反向反應(yīng)。由于在高溫高壓的反應(yīng)條件下探測(cè)氣固界面局部原子構(gòu)型的快速動(dòng)力學(xué)過(guò)程存在困難，這一現(xiàn)象一直沒(méi)有得到認(rèn)識(shí)。

通過(guò)原位顯微觀察和密度泛函理論(DFT)計(jì)算相結(jié)合，研究人員發(fā)現(xiàn)氧化過(guò)程是通過(guò)沿階梯邊緣優(yōu)先吸附CO₂而發(fā)生的，導(dǎo)致NiO層的階梯流動(dòng)生長(zhǎng)，平坦的NiO表面上Ni原子的存在促進(jìn)了NiO層的成核。同時(shí)，NiO的還原是通過(guò)CO的優(yōu)先階梯邊緣吸附導(dǎo)致原子階梯的后退運(yùn)動(dòng)而發(fā)生的，NiO表面存在Ni空位有利于CO吸附誘導(dǎo)的表面點(diǎn)蝕。

這些結(jié)果顯示了由共存的正向和反向反應(yīng)元素所誘發(fā)的豐富的氣固表面反應(yīng)動(dòng)態(tài)學(xué)，并且通過(guò)控制氣體環(huán)境或固體表面的原子結(jié)構(gòu)來(lái)引導(dǎo)反應(yīng)朝預(yù)期的方向進(jìn)行。該項(xiàng)工作所展示的現(xiàn)象具有廣泛的相關(guān)性，并且具有相當(dāng)大的實(shí)際重要性，因?yàn)榭赡娌襟E的存在預(yù)計(jì)將導(dǎo)致通過(guò)不可逆假設(shè)對(duì)廣泛的非催化氣固反應(yīng)的總轉(zhuǎn)化率的預(yù)測(cè)大大偏離。

Atomistic Origins of Reversible Noncatalytic Gas–Solid Interfacial Reactions. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10083

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/2cf7c51e26/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

?周光文JACS：揭示可逆非催化氣固界面反應(yīng)的原子起源

相關(guān)推薦