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過(guò)渡金屬氮碳基單原子催化劑(SAC)在將CO₂電還原為CO方面表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性。有利的局部氮配位環(huán)境是構(gòu)建高效金屬-N的關(guān)鍵。

因此，新南威爾士大學(xué)趙川、北京大學(xué)潘鋒等通過(guò)一種氮空位(NV)誘導(dǎo)協(xié)調(diào)重構(gòu)策略，制備出用于電催化CO₂還原的高度缺陷Ni-吡啶N₂催化劑(Ni-N₂)。

趙川/潘鋒AFM：氮空位誘導(dǎo)單原子鎳催化劑配位重構(gòu)用于高效電化學(xué)CO2還原

在連續(xù)等離子體沖擊下，Ni位點(diǎn)周圍預(yù)先形成的五邊形吡咯N缺陷可以轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的吡啶 N占主導(dǎo)的Ni-N₂配位結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)CO₂向CO轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)。

重構(gòu)后的催化劑CO選擇性和生產(chǎn)率均顯著提高，在890 mV時(shí)具有33 mA cm^-2的大CO電流密度，在590 mV的小過(guò)電位下達(dá)到96%的高CO法拉第效率。

X射線吸收光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，這種有缺陷的局部吡啶N環(huán)境減少了對(duì)中心Ni原子的約束，并提供了足夠的位點(diǎn)來(lái)促進(jìn)CO₂分子的吸附和活化，從而降低了中間體COOH*和CO*形成的能壘。

該工作為設(shè)計(jì)具有高度缺陷且高效的SAC催化劑以用于一系列重要的電催化反應(yīng)(氧還原反應(yīng)(ORR)、氮還原(NRR))提供了新的思路。

Nitrogen vacancy induced coordinative reconstruction of single-atom Ni catalyst for efficient electrochemical CO₂ reduction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107072

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/2bf39ae6ca/

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