Pt基納米晶體因其對氧還原反應(yīng)(ORR)的高催化活性而被認為是用于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)的高效且有前景的催化劑。但是熱力學穩(wěn)定相的競爭性形成,具有亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的Pd基納米晶體的合成極具挑戰(zhàn)性。
基于此,紐約州立大學賓漢姆頓分校Jiye Fang和美國布魯克海文國家實驗室Lihua Zhang等提出了一種簡便的一鍋法合成方法,通過控制Pd-Bi納米晶體的晶體結(jié)構(gòu)以提高堿性介質(zhì)中氧還原反應(yīng)(ORR)的催化活性和穩(wěn)定性。
僅通過在相同條件下改變Pd前驅(qū)體的類型,可分別精確地合成具有相當尺寸和形態(tài)的單斜結(jié)構(gòu)Pd5Bi2和常規(guī)面心立方(fcc)結(jié)構(gòu)的Pd3Bi納米晶體。碳負載的單斜Pd5Bi2納米晶體在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性,提供高達2.05 A/mg Pd的質(zhì)量活性(MA)。
經(jīng)過10,000次ORR耐久性測試循環(huán)后,單斜結(jié)構(gòu)Pd5Bi2/C納米催化劑的MA仍然保持在1.52 A/mg Pd,分別是fcc-Pd3Bi、商業(yè)Pd/C和Pt/C電催化劑的3.6倍、16.9倍和21.7倍。
此外,單斜Pd5Bi2/C的結(jié)構(gòu)特征耐久性測試后,該納米晶體具有原始尺寸、形態(tài)、組成和晶相的出色保留效果,大大減輕了Bi組分的浸出。這項工作為合成具有亞穩(wěn)相的多金屬催化劑提供了新的見解,并展示了相依賴的催化性能。
Improvement of Oxygen Reduction Performance in Alkaline Media by Tuning Phase Structure of Pd-Bi Nanocatalysts. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI:10.1021/jacs.1c08644
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