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周豪慎/何平AFM: 單晶富鋰層狀正極材料的析氧和結(jié)構(gòu)畸變抑制

富鋰氧化物可被視為下一代高能量密度鋰離子電池的正極材料，因?yàn)轭~外的氧氧化還原活性大大提高了輸出能量密度。然而，氧損失和結(jié)構(gòu)畸變導(dǎo)致初始庫侖效率低和循環(huán)性能嚴(yán)重衰減，進(jìn)一步阻礙了它們的工業(yè)應(yīng)用。

在此，日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所（AIST）周豪慎、曹鑫（Xin Cao）及南京大學(xué)何平教授等人通過共沉淀輔助熔鹽策略制備了一種單晶富鋰Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（SC-LLNMO）作為正極材料，其在第一次充電過程中的氧相關(guān)平臺(tái)位于4.75 V，不同于典型的多晶Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（PC-LLNMO, 4.55 V）。

研究表明，PC-LLNMO在第一次氧活化過程中氧析出嚴(yán)重導(dǎo)致不可逆放電容量為101 mAh g^-1，而SC-LLNMO的不可逆氧析出行為得到了良好的抑制。此外，單晶樣品中的層狀/尖晶石相變得到了有效地抑制，提高了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，并在長(zhǎng)循環(huán)時(shí)實(shí)現(xiàn)了有限的電壓衰減。

圖1. PC-和SC-LLNMO的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能

值得注意的是，與PC-LLNMO (2.34%) 相比，SC-LLNMO樣品在Li⁺ (脫) 嵌入過程中表現(xiàn)出有限的體積變化 (1.47 %)，其中嚴(yán)重的裂紋產(chǎn)生只在多晶電極中檢測(cè)到。

受益于氧損失受限、體積變化有限和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)演化，SC-LLNMO正極不僅產(chǎn)生了257 mAh g^-1的高可逆容量，還表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)性能，200次循環(huán)后容量保持率為 92%，而多晶對(duì)應(yīng)物在相同的電化學(xué)條件下表現(xiàn)出快速容量衰減，同時(shí)容量保持率為68%。這些發(fā)現(xiàn)表明，單晶的形態(tài)設(shè)計(jì)可以被視為實(shí)現(xiàn)高能量密度和長(zhǎng)壽命鋰離子電池的有效策略。

圖2. PC-和SC-LLNMO樣品鋰化/脫鋰過程的原位XRD表征

Restraining Oxygen Release and Suppressing Structure Distortion in Single-Crystal Li-Rich Layered Cathode Materials, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110295

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