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?天大/南開(kāi)Angew.：Al摻雜NiFe系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)高效全水解

“氫經(jīng)濟(jì)”使得從過(guò)度依賴化石燃料過(guò)渡到應(yīng)用可再生能源體系，從而使氫在可持續(xù)能源的未來(lái)中發(fā)揮主導(dǎo)作用。電化學(xué)全解水是生產(chǎn)純氫燃料的最有效方法之一，但限制其廣泛應(yīng)用的主要障礙是缺乏既可用于析氫反應(yīng)(HER)又可用于析氧反應(yīng)(OER)的高活性、低成本電催化劑。對(duì)于OER電催化劑，已經(jīng)探索了過(guò)渡金屬(例如：Fe，Co和Ni)基化合物，對(duì)于OER是足夠的，但在堿性條件下的HER活性卻是較差的，反之亦然。

低成本、高效的雙功能OER/HER電催化劑仍缺乏實(shí)際應(yīng)用，因此，天津大學(xué)梁硯琴和姜輝以及南開(kāi)大學(xué)龍官奎(共同通訊)等人采用激光輔助鋁(Al)摻雜的方法，構(gòu)建了由Ni₂Al₃和Ni₃Fe組成的Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀催化劑并且實(shí)現(xiàn)了高效全水解。

本文采用標(biāo)準(zhǔn)的三電極系統(tǒng)，在堿性水溶液(1.0 M KOH)中以及室溫下評(píng)估了電催化劑的HER性能。與Ni₆₀Fe₄₀相比，Al的摻雜顯著提高了Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀的催化活性。值得注意的是，Ni₃₀Al₇₀和Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀的極化曲線有很大的重疊，這表明Ni₂Al₃是HER催化的主要活性位點(diǎn)，因?yàn)镹i₃₀Al₇₀和Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀都含有Ni₂Al₃相。

此外，隨著Al含量的增加，NiFeAl催化劑的催化性能逐漸提高，但當(dāng)Al的原子比大于70時(shí)，催化活性沒(méi)有明顯提高，Ni₃₀Fe₂₀Al₅₀活性較差的原因是惰性原子Ni和Fe含量較高。設(shè)計(jì)的Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀和Ni₆Fe₄Al₉₀的HER性能優(yōu)于Pt/C，Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀具有優(yōu)越的HER活性(31 mV@10 mA cm^-2，188 mV@100 mA cm^-2)和抗壓強(qiáng)度(1.74 MPa)，表明Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀是一種很有希望的電催化劑。

更有趣的是，與其他可用的雙功能催化劑相比，Ni₁₂Fe₁₈Al₈₀顯示出出色的HER活性。電催化劑的OER催化活性也在相同的堿性電解質(zhì)中采用傳統(tǒng)的三電極系統(tǒng)進(jìn)行測(cè)試。Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀納米孔催化劑比Ni₆₀Fe₄₀和Ni₃₀Al₇₀具有更高的催化活性(255 mV@10 mA cm^-2，345 mV@100 mA cm^-2)。此外，將Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀同時(shí)作為堿性全水解系統(tǒng)的陰極和陽(yáng)極電極時(shí)，只需要1.54 V的電壓就可以實(shí)現(xiàn)10 mA cm^-2的電流密度。同時(shí)，全水解系統(tǒng)在100小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出良好的電化學(xué)穩(wěn)定性。

經(jīng)過(guò)進(jìn)一步進(jìn)行密度泛函理論(DFT)計(jì)算，了解了Ni₃Fe和Ni₂Al₃對(duì)HER和OER性能的協(xié)同作用。HER和OER反應(yīng)的自由能路徑表明Ni₂Al₃和Ni₃Fe的結(jié)合可以誘導(dǎo)合金同時(shí)表現(xiàn)出HER和OER性能。對(duì)于HER反應(yīng)，當(dāng)H原子吸附在Al原子上時(shí)，勢(shì)壘很高(0.30 eV)。同時(shí)，當(dāng)^*H直接吸附在Ni原子上時(shí)，勢(shì)壘降低到0.104 eV。然而，當(dāng)H原子吸附在異質(zhì)結(jié)處的Al和Ni原子之間時(shí)，勢(shì)壘進(jìn)一步降低到0.081 eV，這直接證實(shí)了Ni₂Al₃和Ni₃Fe對(duì)HER性能(活性和穩(wěn)定性)的協(xié)同作用。

對(duì)于OER，計(jì)算得到的在0和1.23 V vs.RHE時(shí)的勢(shì)壘值分別為2.05和0.84 eV。^*OH在Ni₁₈Fe₁₂Al₇₀上的穩(wěn)定吸附位點(diǎn)在Ni和相鄰Fe原子之間，這降低了^*OH的吸附能，從而提高了OER性能。因此，合金中的Ni原子同時(shí)作為HER和OER的活性位點(diǎn)，可以通過(guò)調(diào)節(jié)其化學(xué)環(huán)境來(lái)靈活調(diào)節(jié)吸附能力和勢(shì)壘。本研究為制備適合大規(guī)模、低成本生產(chǎn)的NiFeAl雙功能催化劑提供了一種策略。

Alloying-Triggered Phase Engineering of NiFe System via Laser-Assisted Al Incorporation for Full Water Splitting, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202300800.

https://doi.org/10.1002/anie.202300800.

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