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王毅/宋樹芹AEM: Fe-N4位點(diǎn)調(diào)制Pt表面電熱場(chǎng)，構(gòu)建高效質(zhì)子交換膜燃料電池

近年來(lái)，具有高能量密度的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)受到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。其中，氧還原反應(yīng)(ORR)是質(zhì)子交換膜燃料電池的陰極反應(yīng)，其緩慢的動(dòng)力學(xué)直接阻礙了質(zhì)子交換膜燃料電池的整體效率。盡管商業(yè)碳載鉑(Pt/C)已被證明是ORR最有效的電催化劑，但其稀缺性、高成本和長(zhǎng)期運(yùn)行的不穩(wěn)定性是PEMFC大規(guī)模應(yīng)用的巨大障礙。為了解決這些問題，迫切需要減少Pt的使用，同時(shí)提高其活性和穩(wěn)定性，或最終用非貴金屬催化劑取代貴金屬鉑基催化劑。

近日，中山大學(xué)王毅和宋樹芹等提出了一個(gè)原子分散的Fe-N₄位點(diǎn)和Pt納米顆粒之間的協(xié)同增強(qiáng)策略，以顯著提高電催化ORR的Pt的效能和穩(wěn)定性。具體而言，研究人員采用原子分散的Fe-N₄位點(diǎn)修飾負(fù)載Pt納米粒子的有序介孔炭(OMC)，OMC由于其大的比表面積和有序的多孔結(jié)構(gòu)而富集了Fe-N位點(diǎn)的含量，而且還通過其限制效應(yīng)有效地防止了Pt納米顆粒的高溫?zé)Y(jié)。優(yōu)化后的Pt@Fe-N-OMC-2在酸性溶液中的ORR活性和穩(wěn)定性優(yōu)于商業(yè)Pt/C(20 wt%)。

更重要的是，基于Pt@Fe-N-OMC-2的MEA在0.9 V_iR-free時(shí)表現(xiàn)出0.25 A mg_Pt^?1的質(zhì)量活性，顯著高于商業(yè)Pt/C (0.165 A mg_Pt^?1)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Pt與Fe-N₄中心之間的強(qiáng)電子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d帶中心相對(duì)于制備的Pt@OMC的d帶中心降低了0.21 eV，表明氧化物在Pt中心的吸附減弱和解吸加速；并且Fe-N₄基團(tuán)的引入促進(jìn)了O?OH的解離過程。

此外，通過修飾OMC表面的Fe-N₄位點(diǎn)，加速與ORR相關(guān)物種(O₂、H⁺和H₂O)的積累，嵌入的Pt納米顆粒表面的電場(chǎng)和熱場(chǎng)得到增強(qiáng)，從而有助于電催化ORR?？偟膩?lái)說，該項(xiàng)工作不僅闡明了Pt和Fe-N₄中心之間的協(xié)同機(jī)制，同時(shí)也為設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑以用于燃料電池提供了有效的策略。

Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe–N₄ Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204371

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/203eb786d3/

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