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ACS Energy Lett.: 新紀(jì)錄，冷壓法制備的固體電解質(zhì)電導(dǎo)率再創(chuàng)新高！

固體電解質(zhì)（SEs）是提高傳統(tǒng)鋰離子電池能量密度和安全性的有希望的候選者，近年來(lái)，硫銀鍺礦硫代銻酸鹽鋰超離子導(dǎo)體因其高的離子電導(dǎo)率和空氣穩(wěn)定性而被認(rèn)為是很有前途的SEs。

在此，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)研究院Seungho Yu等人報(bào)道采用高能球磨方法合成了Ge取代的硫代銻酸鹽硫銀鍺礦，得到Li_6.5Sb_0.5Ge_0.5S₅I的離子電導(dǎo)率為16.1 mS cm^-1，在目前報(bào)道的冷壓SE中具有最高的離子電導(dǎo)率。

其中，作者使用同步加速器XRD、拉曼、XPS、XANES和EXAFS的組合來(lái)表征Sb⁵⁺與Ge⁴⁺在硫銀鍺礦結(jié)構(gòu)中的異價(jià)取代。從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）計(jì)算驗(yàn)證了Li_6.5Sb_0.5Ge_0.5S₅I的高離子電導(dǎo)率是由鋰離子協(xié)同遷移引起的。

圖1. Ge取代硫代銻酸鹽硫銀鍺礦的合成及表征

驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明，Li_6.5Sb_0.5Ge_0.5S₅I與采用Li₃YCl₆作為正極電解質(zhì)的NCM523全固態(tài)電池（ASSBs）具有良好的兼容性，放電容量高達(dá)164 mAh g^-1，同時(shí)具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性（0.1 C倍率下表現(xiàn)出99.9% 的CE及第50次循環(huán)時(shí)具有93.2%的容量保持率）。

此外，Ge取代的硫代銻酸鹽硫銀鍺礦具有優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性，有利于降低吸濕性磷基硫化物SEs的合成和制造成本。本研究中報(bào)道的具有高空氣穩(wěn)定性的Ge取代硫銀鍺礦超離子導(dǎo)體為ASSB的發(fā)展提供了巨大的希望。

圖2. 基于Li_6.5Sb_0.5Ge_0.5S₅I的NCM523全固態(tài)電池性能

Lithium Argyrodite Sulfide Electrolytes with High Ionic Conductivity and Air Stability for All-Solid-State Li-Ion Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02428

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