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廈大孫世剛院士/廖洪鋼教授EES：370次循環(huán)后無容量衰減的鋰金屬電池！

快速擴散的鋰在負(fù)極表面的不均勻聚集會加劇其尖端效應(yīng)誘導(dǎo)的成核/生長，導(dǎo)致鋰金屬電池（LMB）中“臭名昭著”的枝晶生長。調(diào)節(jié)鋰在負(fù)極表面的擴散是目前誘導(dǎo)其均勻沉積的主流方法，而鋰在負(fù)極體中的擴散通常被忽略。

在此，廈門大學(xué)孫世剛院士、廖洪鋼教授等人提出了一種分子隧穿策略來構(gòu)建體擴散鋰導(dǎo)體（BDLC），即通過預(yù)隧穿石墨層（層間距大至~7 ?）同時引入空隙和親鋰位點，從而建立了用于鋰擴散的層間和層內(nèi)通道。與傳統(tǒng)的表面擴散/沉積機制不同，原子通道可以有效緩解由不均勻表面沉積引起的枝晶問題，實現(xiàn)快速體擴散。

DFT計算和從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬證明，由于高親和力和降低的遷移勢壘，通過原子通道的體擴散可能成為具有高擴散動力學(xué)的鋰傳輸?shù)男轮鲗?dǎo)路徑。此外，通過原位TEM觀察到塊體中超密鋰的高度可逆和無枝晶電鍍/剝離過程。

圖1. Li通過BDLC原子通道擴散的DFT計算和AIMD模擬

因此，Li@BDLC||Li@BDLC對稱電池可以以27 mV的低過電位運行超過 2000 小時。當(dāng)與超過20 mg cm^-2的高負(fù)載LiFePO₄(LFP)正極配對時，可達(dá)到3.9 mAh cm^-2（Li過量1.1倍）的高面積容量，并且在370次循環(huán)中實現(xiàn)了100% 的容量保持率（Li過量1.3倍)。

這項工作為無枝晶LMB開發(fā)了一種基于超密鋰體擴散的新策略，該策略可以在其他高性能儲能系統(tǒng)中普遍使用。

圖2. BDLC和石墨碳（GC）的電化學(xué)性能

Efficient Diffusion of Superdense Lithium via Atomic Channel for Dendrite-Free Lithium-Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02205A

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