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哈工大Adv. Sci.：石墨炔錨定二茂鐵作為無穿梭型介質(zhì)改善鋰氧電池性能

可溶性氧化還原介質(zhì)（RMs）是傳統(tǒng)固體催化劑的替代品，最近被認為是改善鋰氧電池（LOB）正極緩慢動力學(xué)的有效對策。然而，RM的高遷移率導(dǎo)致嚴重的氧化還原穿梭，從而在電池運行過程中引發(fā)鋰金屬退化和RM分解等問題。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)尹鴿平教授、婁帥鋒等人首次提出了通過在石墨炔（GDY）上錨定二茂鐵 (Fc)，并使Fc氧化還原介質(zhì)的帶電荷氧化還原特性和穿梭效應(yīng)解耦。

受益于此，F(xiàn)c輔助催化作用從電解液中物理遷移的原始電荷攜帶轉(zhuǎn)化為空氣電極上電子轉(zhuǎn)移的電荷攜帶，同時保持氧化還原介導(dǎo)能力且抑制氧化Fc的消耗和Li金屬負極的降解。

此外，由于GDY和Fc之間的電子相互作用，最初的 ORR非活性Fc被激活，因此促進了Li₂O₂的局部定向3D生長。Fc的帶電荷氧化還原特性可以引發(fā)Li₂O₂的化學(xué)分解從而快速恢復(fù)活性位點。

圖1. GDY/Fc的合成示意圖及物理表征

受益于這種Fc輔助催化，具有GDY/Fc的LOB提供了14231 mAh g^-1的高容量和超過183個循環(huán)的高穩(wěn)定性。從實踐的角度來看，考慮到移動RM的穿梭效應(yīng)和傳質(zhì)效率差的嚴重問題，將RM錨定在正極側(cè)對于LOB的發(fā)展具有至關(guān)重要的意義。在此，除了RM錨定正極的設(shè)計之外，還特別討論了RM支撐相互作用，充分利用RM和載體之間的電子相互作用是協(xié)同提高電催化性能的最重要策略之一。

盡管沒有鋰保護層或功能隔膜，但這項工作表明，GDY載體上的Fc負載可以有效地解耦RM的帶電荷氧化還原特性和穿梭效應(yīng)，這為RM在LOB中的可持續(xù)使用開辟了新途徑。

圖2. 基于不同正極LOB的電化學(xué)性能

π-Conjugation Induced Anchoring of Ferrocene on Graphdiyne Enable Shuttle-Free Redox Mediation in Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103964

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